讨论：表面重构影响吸附和过渡态寻找的问题

ztchem · 发表于 Post on 2022-5-25 07:55:38

在进行尖晶石结构的表面吸附和反应路径研究中，发现表面发生了极严重的重构，计算时间较长。另外，在很多氧化物表面的计算过程中也存在此类问题。早期有些文献中给出的办法是固定表面原子，只放开吸附分子进行吸附和反应路径分析。本人感觉此法不妥，另有疑惑如下：
（1）是否为计算模型选择不合理所致？或者有针对此类体系的解决方法。
（2) 如果固定表面来进行吸附和反应计算，其合理性值得怀疑。
期望各位老师朋友指教。

rabbitkiller · 发表于 Post on 2022-5-25 11:21:30

我觉得一般情况下表面要弛豫一下的吧，否则很多作用力的计算会不太准。

sobereva · 发表于 Post on 2022-5-26 03:32:44

应搞清楚当前出现的重构是现实中真实自发的现象，还是由于计算模型不合理而出现的虚假的重构。对于前者，是必须要如实表现出来的，把原子固定在体相的坐标是明显不当的

wzkchem5 · 发表于 Post on 2022-5-26 04:29:40

很多氧化物的表面都是会吸水变成羟基的，并不是clean surface，如果硬按clean surface算，表面就会发生重构降低表面能，而且即使算出来了也不反映实际情况，除非你是在惰性气氛下球磨得到的尖晶石颗粒，只有这样表面才可能是没有羟基的。

ztchem · 发表于 Post on 2022-5-26 08:40:52

wzkchem5 发表于 2022-5-26 04:29
很多氧化物的表面都是会吸水变成羟基的，并不是clean surface，如果硬按clean surface算，表面就会发生重构 ...

确实是这样，受教了

ztchem · 发表于 Post on 2022-5-26 08:47:33

sobereva 发表于 2022-5-26 03:32
应搞清楚当前出现的重构是现实中真实自发的现象，还是由于计算模型不合理而出现的虚假的重构。对于前者，是 ...

在我们实验室目前的条件下还没有表面重构的实验证据，重构只是推测。这个还要做一些实验来明确一下。简单粗暴的固定表面原子确实不可以。谢谢sobereva老师

ztchem · 发表于 Post on 2022-5-26 08:48:56

rabbitkiller 发表于 2022-5-25 11:21
我觉得一般情况下表面要弛豫一下的吧，否则很多作用力的计算会不太准。

是这样的。需要弛豫，另外模型可能要重新考虑。

lyf1223 · 发表于 Post on 2022-11-9 22:26:55

您好，我现在在计算的双钙钛矿模型吸附小分子，在(001)上取两个面，一个面水是正常吸附，没有引起表面重构，一个面上的大部分吸附位点上放水分子，都引起了表面重构/解离，您最后是怎么处理的呢

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