求助使用CP2优化无定形二氧化硅SCF不收敛以及MD的参数选用

moluren

请教各位老师，本人对CP2K是新手，目前正在学习。通过VMD建立了一个包含118个原子的无定形二氧化硅结构，然后根据sob老师的博文得到了.inp文件（用于结构优化，Multiwfn中选择任务类型4）优化分子结构，有如下几个问题请教:
1.使用PBE泛函，尝试了CG，BFGS，LBFGS三种优化方法；也尝试了对角化和OT算法；也增大过cutoff（400，500，600，700），但是SCF始终不能收敛（距离收敛还有很远），是初始结构不合理的原因呢，还是有其他原因呢，望各位老师赐教。（请各位老师查看.pdb文件和.inp文件）
2.在结构优化时是否可以改用半经验方法（如PM6或GFN1-xTB）呢。
3.另外，我的目的是做氨气分子在二氧化硅中的分子动力学，如果上述优化过程不能实现，是否可以直接使用上述结构模型跑MD呢（因为使用的二氧化硅是无定形结构，所以这种考虑是否合适呢）。
4.在做氨气分子在二氧化硅中的分子动力学时，对于泛函：是选用PBE还是GFN1-xTB呢。
5.设置压浴时，flexible cell和isotropic cell应该怎么选择呢。

自己是个菜鸡，问题有点多，希望各位老师不吝赐教。拜谢了

Quantum198907

你检查一下你的结构，根据你给的参数，你的结构不合适。

moluren

谢谢您的提醒，想请问，您所说的结构不合理，是二氧化硅的分子结构不合理呢，还是周期性不合理呢，下午刚尝试了通过packmol把结构放到一个XYZ周期的盒子里面（如图）再进行优化，SCF依然距离收敛很远。

Eudaimonia

可能是初始结构不合理的原因，尝试使用一些初始构型搜索软件搜索一下再用cp2k几何优化试试比如sob老师的genmer  http://bbs.keinsci.com/thread-2369-1-1.html
另外，优化无定形结构使用周期性结构(即你使用了晶胞)是否合理呢？要不要考虑去掉周期性用团簇结构进行优化试一试
该体系不算大，应该不需要考虑OT算法，在周期性体系下你还可以考虑使用k-point或者增加smearing进行计算

moluren

Eudaimonia 发表于 2022-1-20 08:52
可能是初始结构不合理的原因，尝试使用一些初始构型搜索软件搜索一下再用cp2k几何优化试试比如sob老师的gen ...

好的，十分感谢您的指导，我再尝试一下，应该是初始结构不合理造成的，谢谢

sobereva

先想清楚你要计算无定形二氧化硅团簇还是二氧化硅slab

如果是当团簇算，先用xtb或MOPAC快速预优化一下，然后再用CP2K或量化程序做DFT。预优化完了再做DFT，通常SCF会比一开始随便搭的容易收敛得多。

如果是当slab算，你当前体系结构明显不是二维的，平移复制体系后不能连成一个无限延展的板

对于你说的“氨气分子在二氧化硅中的分子动力学”，肯定不适合当团簇来算。
建议你先搜相关的研究文章，看别人的模型都是什么样，别自己瞎鼓捣。

moluren

sobereva 发表于 2022-1-20 22:43
先想清楚你要计算无定形二氧化硅团簇还是二氧化硅slab

如果是当团簇算，先用xtb或MOPAC快速预优化一下， ...

万分感谢社长的指导和建议，拜谢