应用Clayff力场、OPLS和TIP4PICE力场模拟高岭土对溶液中甲烷和水吸附问题

zheng1994517

各位老师好，我最近在模拟高岭土对溶液中甲烷和水分子的吸附问题，重点考察高岭土对甲烷水合物生成的相关影响。但是目前存在一个问题，查阅网上的资料发现基于CLAYFF力场编写的ITP文件只需要[ moleculetype ]、[ atoms ]以及[ bonds ]项（[ atomstype ]我放到了ffnonbonded.itp文件中并在top文件中include进去了），不需要设置[ angles ]以及二面角等信息，但是这样编写出来的高岭土ITP文件进行最小化时将出现警告： In moleculetype 'Kaolin' 18 atoms are not bound by a potential or  constraint to any other atom in the same moleculetype. Although  technically this might not cause issues in a simulation, this often means  that the user forgot to add a bond/potential/constraint or put multiple  molecules in the same moleculetype definition by mistake. Run with -v to  get information for each atom.   我查看了这18个原子，是高岭土中的Al、Si、O原子，起初我认为这个可以忽略并不影响正式模拟，直到在NPT过程中，高岭土结构无法维持稳定，全部散掉了，也因为这个原因导致模拟无法进行下去。所以我想请教各位老师如何维持高岭土结构稳定进行相关模拟。ps：附上我的模型以及ITP、mdp等文件。

zheng1994517

是否应该添加位置约束来解决这个问题呢？

sobereva

zheng1994517 发表于 2025-4-28 23:37
是否应该添加位置约束来解决这个问题呢？

有别人回复之前若需要对帖子进行修改、补充，应直接编辑原帖，不要通过回帖进行补充，这点在置顶的新社员必读贴里明确说了。

不要自己在标题里手写【求助】这种标签，http://bbs.keinsci.com/thread-9348-1-1.html里明确说了。标题要写完整，不要有汉语拼音。请及时修改标题

zheng1994517

好的社长  我已经做出了相关更正

zheng1994517

今天通过一天的测试，发现高岭土晶胞建模方面存在一定的问题(MS导出时原子坐标改变，导致两个Al之间距离过小)，但仍未调整好，请问各位老师如何采用MS正确构建一个高岭土的方胞呢？

ZMHZMH

您好，我在用clayff力场模拟伊利石的时候也出现了问题。我的伊利石有10万个原子左右，在对伊利石进行能量最小化的时候就有部分原子散掉了，您解决这个问题了吗？或者我在想，我们能不能直接把石头冻住。

slxc920113

因为CLAYFF只有少量的成键参数，不足以维持晶体的结构，需要自己补充bond、angle约束。

zheng1994517

slxc920113 发表于 2025-5-13 22:09
因为CLAYFF只有少量的成键参数，不足以维持晶体的结构，需要自己补充bond、angle约束。

感谢您的回复，这几天我也一直在尝试也查阅了大量的相关文献，目前得到的结论是，确实由于CLAYFF力场本身缺失了bond、angle项，使得晶体结构难以维持。对于这个问题我认为有两种方式进行解决，1.与您的看法一致的做法，补充的项或许可以采用CLAYFF-MOH力场，这个力场对于bond项并没有补全，只是补全了部分angle项（这种方法由于计算资源的受限，我还没有验证，不过我觉得在bond项中也可以给与一个较大的数值以维持键连结构，这个也没有验证）。2.对高岭土晶胞结构进行位置限制处理（这个验证了，确实可以在一定程度上防止结构散掉，但是导入VMD时，由于bond项缺失，使得显示的结构并不是特别美妙）。

zheng1994517

ZMHZMH 发表于 2025-5-13 21:33
您好，我在用clayff力场模拟伊利石的时候也出现了问题。我的伊利石有10万个原子左右，在对伊利石进行能量最 ...

我现在采用的是位置限制的方法进行的，就是由于缺项，使得VMD显示起来不是特别美观

zheng1994517

现在又出现一个问题，文献（https://doi.org/10.1016/j.fuel.2021.122607）中在250ns时已经出现较好的水合物笼状结构，并且还有文献（https://doi.org/10.1016/j.clay.2020.105439）水合物的生成速率更快，在200ns时，F4序数已经可以增加到较大的值，这意味着也存在水合物笼状结构生成。而我在同样的条件下（同等模型尺寸、甲烷与水分子比例、力场、温度压力条件、矿物表面处理），300ns时系统中仍存在较大的甲烷气泡，无水合物结构生成，难道是成核随机性的问题么？

slxc920113

zheng1994517 发表于 2025-5-15 20:37
感谢您的回复，这几天我也一直在尝试也查阅了大量的相关文献，目前得到的结论是，确实由于CLAYFF力场本身 ...

在AuToFF的MOF模块中，可以选择CLAYFF加上UFF力场，程序会自动用UFF力场补齐缺失的成键项。

zheng1994517

slxc920113 发表于 2025-5-16 09:21
在AuToFF的MOF模块中，可以选择CLAYFF加上UFF力场，程序会自动用UFF力场补齐缺失的成键项。

我曾采用过AuToFF您说的这个方法构建ITP文件，但是发现构成的文件存在两个问题，1是由于高岭土晶胞结构问题使得盒子角度并不是矩形，2是补齐后的模拟结构无法判断与CLAYFF实际力场的结果具有一定的一致性。 对于问题1，也想请教一下您 是否可以将AuToFF构成的模型 直接扩胞，在VMD中将盒子设置成3个维度90度的正交盒子？

slxc920113

zheng1994517 发表于 2025-5-16 17:35
我曾采用过AuToFF您说的这个方法构建ITP文件，但是发现构成的文件存在两个问题，1是由于高岭土晶胞结构问 ...

1. 是否正交对于计算结果没有影响，一定要正交的话，可以先用atomsk将原始的晶胞正交化，再进行上传。
2. 了解MD的原理就知道，对模拟的结果影响最大的是非键参数，也就是LJ参数和电荷。成键的部分用UFF补齐其实和直接加约束势的效果是类似的。

zheng1994517

感谢您，我将继续尝试