使用CI-NEB搜索过渡态时显式溶剂和隐式溶剂如何选择？

科研好难 · 发表于 Post on 2024-3-12 22:46:33

各位老师好，我是研究某个有机物(苯酚类)在催化剂（MgO）作用下的解聚机理的，我首先用CP2K计算了真空状态下的过渡态，可始终得不到理想的结果，由于有机物和催化剂都是固体，实际实验时一般是需要加入溶剂水的，所以后来我在加入溶剂水的状态下进行了过渡态的计算，可进行了很多调整尝试依旧得不到想要的结果，计算时间也大大增加（体系有331个原子）。由于我是非化学专业出身的，整个计算过程可能有一些我不自知的错误，我在附件上传了一些相关的输入文件和结构文件，请各位老师看看我的工作有没有一些致命的错误，并结合附件信息为我解答以下几个困惑和给我一些建议，非常感谢！
1、整个过程是否有什么致命的错误？
2、由于没有确切的解聚流程，我目前是根据一些实验文章猜测的解聚流程通过尝试不同的中间产物进行CI-NEB过渡态的计算，像这种情况我对某个中间产物进行多次调整尝试依旧得不到先增后减并收敛的最小能量路径是不是就说明这一步反应不是基元反应？有什么好的办法尽快确定每一步的基元反应？
3、由于体系比较大，计算的时间和内存成本都比较大，前期做了很多测试得到了一个较为理想的参数设置，在真空状态下的结构优化和搜索过渡态成本都还可以接受，可加入隐式溶剂水后时间成本有点难以接受，请问是否有什么解决的办法？
4、加入隐式溶剂后依旧得不到理想的结果，我个人觉得是反应过程可能涉及溶剂水，这种情况我是不是要换成显式溶剂计算试试？如果换成显示溶剂水的话我是不是在真空层加入一定数量的水分子进行同样的结构优化和CI-NEB过渡态搜索呢？
有机物和催化剂的吸附构型如下：

sobereva · 发表于 Post on 2024-3-13 07:23:08

隐式水模型未必会对当前体系反应路径、过渡态搜索结果有多显著影响。显式水有可能不可忽视

若DFT试算太昂贵就先用GFN1-xTB，感觉差不多了再用DFT做refine

科研好难 · 发表于 Post on 2024-3-13 10:11:20

sobereva 发表于 2024-3-13 07:23
隐式水模型未必会对当前体系反应路径、过渡态搜索结果有多显著影响。显式水有可能不可忽视

若DFT试算太 ...

好的sob老师，我先用GFN1-xTB再试算一些隐式水溶剂的情况，不行我再换成显示水试试

科研好难 · 发表于 Post on 2024-3-14 18:51:08

sobereva 发表于 2024-3-13 07:23
隐式水模型未必会对当前体系反应路径、过渡态搜索结果有多显著影响。显式水有可能不可忽视

若DFT试算太 ...

sob老师，我用GFN1-xTB优化同样的结构，和PBE相比有很大差异，GFNI-xTB优化完后催化剂表面完全乱了，我感觉不太合理，这样还有用GFN1-xTB试算的必要性吗？或者有比GFN1-xTB稍好一点的泛函推荐吗？

sobereva · 发表于 Post on 2024-3-15 17:38:20

科研好难发表于 2024-3-14 18:51
sob老师，我用GFN1-xTB优化同样的结构，和PBE相比有很大差异，GFNI-xTB优化完后催化剂表面完全乱了，我感 ...

GFN1-xTB不是泛函

还可以尝试SCC-DFTB，但需要自己搞参数，比较麻烦。虽然CP2K也能用PM6，但还不如GFN1-xTB可靠

除了这些半经验级别的方法外CP2K里没有比PBE更便宜的选择

科研好难 · 发表于 Post on 2024-3-15 20:33:02

sobereva 发表于 2024-3-15 17:38
GFN1-xTB不是泛函

还可以尝试SCC-DFTB，但需要自己搞参数，比较麻烦。虽然CP2K也能用PM6，但还不如GFN ...

好的，谢谢sob老师，我继续用GFN1-xTB试一试。

jim · 发表于 Post on 2024-3-16 20:11:43

sobereva 发表于 2024-3-13 07:23
隐式水模型未必会对当前体系反应路径、过渡态搜索结果有多显著影响。显式水有可能不可忽视

若DFT试算太 ...

请问老师，这种分子量比较大的情况，是否可以将拟被催化降解的物质及其附近的原子设为QM区域用QM/MM的思维去做也可以？

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[CP2K] 使用CI-NEB搜索过渡态时显式溶剂和隐式溶剂如何选择？