随机摆放计算的过渡态和molclus计算所得 CO₂ 最稳定构型是否一致？

panMD

1. 起初，手动构建了多个初始构型（图1），并进行优化，以判断它们是否会收敛至相同的最终结构。所有计算均采用相同的理论级别，先进行 PM7 初猜，再使用 B3LYP/def2-TZVP 进行优化，具体设置为 opt=(calcall, tight, ts, noeigen, gdiis), em=GD3BJ, int=superfine。结果表明，四个初始构型均收敛至相同的最低能量构型，计算得到的能量为 -566.022417 Hartree。
2. 另一种方法是使用 Gentor 算法生成构型，经过初猜后，在 B3LYP/TZVP 级别（em=GD3BJ，opt=(tight)，nosymm，int=superfine）下进行优化。按照该方法（使用molclus程序做团簇构型搜索和分子构象搜索 - 量子化学 (Quantum Chemistry) - 计算化学公社），最终得到的最稳定构型（图2并附链接），其能量计算结果为 -566.02119 Hartree。.
无论是构型分析还是能量计算（两者计算级别一致），第二种方法得到的构型能量更低。因此，三个 CO₂ 分子的最稳定构型应为第二种方法得到的结构吗？还是由于计算级别的不同导致最终结构不一致？从理论上预测的二氧化碳的交互构型也应该是第二种，那第一种方法构建的初猜构型是否能通过进一步的计算与第二张方法的一致。

sobereva

完全不理解你的目的是什么
如果要找极小点，不应该写ts关键词
如果要找过渡态，你的图里没一个看着像过渡态的，没有出现不长不短的键，而且键角还都是和孤立状态一样约180度。要先考虑清楚反应机理，把过渡态初猜结构摆成介于反应物和产物之间的结构，没常识的话参考《简谈Gaussian里找过渡态的关键词opt=TS和QST2、3》（http://sobereva.com/460），并且北京科音初级量子化学培训班（http://www.keinsci.com/KEQC）里给了巨量的找过渡态的实际例子。molclus的目的是获得最低或最低一批能量的极小点结构，虽然也可以对过渡态做构象搜索，见《Molclus FAQ》（http://sobereva.com/730），但也完全不是像你这么用的。

panMD

sobereva 发表于 2025-2-12 22:55
完全不理解你的目的是什么
如果要找极小点，不应该写ts关键词
如果要找过渡态，你的图里没一个看着像过渡 ...

目的是研究三个二氧化碳间的弱相互作用

tonganlhy

如果是这样，那第一个里面你应该优化结构，而不是找过渡态

panMD

tonganlhy 发表于 2025-2-13 09:55
如果是这样，那第一个里面你应该优化结构，而不是找过渡态

好的，感谢老师