求助老师确认我使用MS中GULP模块ReaxFF力场计算反应路径的方法是否正确

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-12 16:26:59

本帖最后由我是一个小白啊于 2019-9-12 16:58 编辑

刚开始做分子动力学模拟，采用ReaxFF反应力场研究反应路径，就想从简单的反应开始。采用反应C0+H20→CO2+H2练手（此反应在830K下发生，转化率为60%），具体操作步骤如下，请帮我看一下这个模拟思路有问题没？还有一些具体的问题，求帮忙解答，谢谢。
1. 建立CO和H2O的结构文件。
方法：将结构放到盒子里，使用第一性原理优化后，把分子结构拷贝到新建的3D视窗中。

图一 CO分子图二水分子
注：灰色原子是碳原子，红色是氧原子，白色是氢原子

2. 采用Amorphous Cell模块构建包含CO和H2O的无定型晶胞。

图三图四

图五
PS:
1. 构建无定型晶胞，Amorphous Cell适用于两种气体混合的体系吗？
2. 密度是如何确定的，系统默认是1，0.95是我从别的例子上搬过来的数据。
3. 采用Forcite模块优化无定型晶胞。

图六图七

图八优化成功后的无定型晶胞

4. 采用GULP模块进行分子动力学计算。

                     图九                                                          图十
PS:
3.  之前计算一直失败，将时间步长调小后，计算成功了，这是什么原因？
4.  动力学计算中涉及到几个时间，平衡时间、反应时间，我一直不太清楚，动力学反应是一个什么过程，所以平衡时间和反应时间的大小不知道如何控制？求解答。

图十一计算出的反应后的产物

图十二图十一的局部放大图

图十三运动常数随时间的变化

图十四能量随时间的变化

图十五温度随时间的变化

图十六压力随时间的变化
最后，计算结果很奇怪，有很多不解的地方，难道是这个方法不对吗？也看了很多帖子，说MS做ReaxFF不靠谱，但这是一个简单的反应，不应该误差这么大吧。我的疑问如下：
5. 结果中出现多种结构，例如未反应的H2O和CO、生成的CO2、独立的C、H原子、C和H元素组成的结构等，某些结构尚存在断键（应该是自由基？），所以感觉结果不靠谱，是没有给充足的时间进行充分反应吗？如果是，在参数上如何修改呢？或者是其他什么原因。

问题较多，请大家别嫌我烦，请多多指教！

dummy1 · 发表于 Post on 2019-9-13 03:09:39

首先一点，你要用合适的力场参数。对于reaxff，你会发现很多力场文件都含有碳氢氧元素，这是参数优化所需，但是不是适合你的体系，要读一下相应的文章，确定合适的力场。

初始建模问题：由于reaxff是反应力场，差的初始结构往往会导致错误的结果，看你的建模过程，单个分子是量化计算，整个系统是compass预处理，对于经典力场，没有问题。但是由于reaxff采用的势函数和compass不同，对于compass来说体系稳定了，但是reaxff可能是很坏的初始结构，也许会导致你看到的各种不合理的分子碎片。所以通常的做法应该是，建一个密度很低的系统，然后用reaxff进行minimization，再然后压缩盒子得到你的目标密度。

时间步长，通常的reaxff时间步长是0.25fs。温度控制：一般采用逐渐升温的方式（低于室温可能无所谓）。模拟时间：2.5ps，远远不够。。。

灰天皮匠 · 发表于 Post on 2019-9-13 09:27:28

模拟结果是否合理，要看你的力场参数好不好。力场参数不行，再怎么改变模拟方法也没用。优化（开发）ReaxFF力场需要向van duin教授要一份他的软件。

一颗赛艇 · 发表于 Post on 2019-9-15 16:30:15

本帖最后由一颗赛艇于 2019-9-15 16:32 编辑

陈正隆的分子动力学那本书你读一下，时间步长太长是会炸的，好像那本书说是要最小振动周期的十分之一；应用reaxff的研究如果你稍微注意一下的话，基本都是要自己拟合一遍参数的，不然误差太大；
reaxff是根据键级来判断断键成键的（其实还是原子间距的函数），比如有没有超过一个阈值什么的。

其实吧……如果你们组里不是太穷的话建议试试xtb

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-16 15:38:50

dummy1 发表于 2019-9-13 03:09
首先一点，你要用合适的力场参数。对于reaxff，你会发现很多力场文件都含有碳氢氧元素，这是参数优化所需， ...

非常感谢dummy1老师给的回复，您说的我理解了。
我用的是MS做的反应力场计算，软件自带的ReaxFF5.5力场中只有C,H,O三种元素，是用来研究烃类反应的，是不是不适合我研究的无机反应体系？

关于建模问题，建立模型用的Amorphous cell 模块中没有ReaxFF力场，我就选用了COMPASS做建模和优化，也考虑到会和之后计算时采用的Reaxff力场产生干扰，但是不用这个模块建模的话，当时不知道如何建模。您说的建一个密度很低的系统，是在MS中做的吗？在MS 中，直接将少数个H20和CO放到一个晶格里，然后用GULP模块的reaxff优化，可行吗，但是有一个问题，压缩盒子得到目标密度如何操作呢？

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-16 15:48:34

一颗赛艇发表于 2019-9-15 16:30
陈正隆的分子动力学那本书你读一下，时间步长太长是会炸的，好像那本书说是要最小振动周期的十分之一；应用 ...

谢谢您的回复。
您推荐的书很及时，我会找来学习一下的。刚做分子动力学研究，很多东西都没搞明白，感觉拟合参数是一个很复杂的问题，目前还没达到这个程度，只希望有现成的reaxff力场先做两个例子熟悉一下模拟的流程和方法，然后在进一步加深学习拟合力场

另外，xtb是什么？我第一次听说，很好用吗？

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-16 15:50:37

灰天皮匠发表于 2019-9-13 09:27
模拟结果是否合理，要看你的力场参数好不好。力场参数不行，再怎么改变模拟方法也没用。优化（开发）ReaxFF ...

好的，感谢您的回复

sobereva · 发表于 Post on 2019-9-17 03:31:38

我是一个小白啊发表于 2019-9-16 15:48
谢谢您的回复。
您推荐的书很及时，我会找来学习一下的。刚做分子动力学研究，很多东西都没搞明白，感觉 ...

xtb的介绍看
将Gaussian与Grimme的xtb程序联用搜索过渡态、产生IRC、做振动分析
http://sobereva.com/421（http://bbs.keinsci.com/thread-10106-1-1.html）
盘点Grimme迄今对理论化学的贡献
http://sobereva.com/388（http://bbs.keinsci.com/thread-6662-1-1.html）

初学者就别指望自己拟合ReaxFF参数了，本来比一般力场就复杂很多

dummy1 · 发表于 Post on 2019-9-17 10:01:25

我是一个小白啊发表于 2019-9-16 15:38
非常感谢dummy1老师给的回复，您说的我理解了。
我用的是MS做的反应力场计算，软件自带的ReaxFF5.5力场 ...

我没有用过MS，不清楚他的力场参数，lammps是可以自己定义力场参数，也就是文章的附件的力场文件就能被lammps读进去，或者用ADF。建模和压缩过程，lammps可以完成，MS不清楚。

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-17 14:40:54

sobereva 发表于 2019-9-17 03:31
xtb的介绍看
将Gaussian与Grimme的xtb程序联用搜索过渡态、产生IRC、做振动分析
http://sobereva.com/4 ...

我也是这样想到，先使用现成的ReaxFF力场，谢谢sob老师的回复。

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-17 14:44:57

本帖最后由我是一个小白啊于 2019-9-17 15:17 编辑

dummy1 发表于 2019-9-17 10:01
我没有用过MS，不清楚他的力场参数，lammps是可以自己定义力场参数，也就是文章的附件的力场文件就能被la ...

目前觉得用MS做此计算太牵强了，打算下载LAMMPS试试看，是下载windows版的好用还是安装到LINUX系统上好用（指软件自身不会常出现Bug)？以及哪个版本的LINUX系统适合新手，老师可以给个建议吗？

dummy1 · 发表于 Post on 2019-9-18 02:00:05

我是一个小白啊发表于 2019-9-17 14:44
目前觉得用MS做此计算太牵强了，打算下载LAMMPS试试看，是下载windows版的好用还是安装到LINUX系统上好用 ...

相对来说应该是linux系统更方便稳定，会用机群的话应该没有什么问题。就是设置变量啥的。安装步骤网上到处都是吧。系统的话收费的redhat，免费的ubuntu都可以。个人觉得没有明显差别。

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-18 09:02:15

dummy1 发表于 2019-9-18 02:00
相对来说应该是linux系统更方便稳定，会用机群的话应该没有什么问题。就是设置变量啥的。安装步骤网上到 ...

非常感谢dummy1老师的指点，祝您生活愉快！【献花】

li447fan · 发表于 Post on 2020-6-5 16:36:38

dummy1 发表于 2019-9-13 03:09
首先一点，你要用合适的力场参数。对于reaxff，你会发现很多力场文件都含有碳氢氧元素，这是参数优化所需， ...

可是对于比较大的有机体系，比如甘油三酯，利用reaxff进行minimization很难收敛。我就只好用DFT先优化结构，然后利用reaxff慢慢驰豫，但是在调整密度时似乎也出现了各种不合理的分子碎片。

li447fan · 发表于 Post on 2020-6-5 17:30:59

一颗赛艇发表于 2019-9-15 16:30
陈正隆的分子动力学那本书你读一下，时间步长太长是会炸的，好像那本书说是要最小振动周期的十分之一；应用 ...

请问力场参数如何拟合呢....大神可以提供一些学习资料吗

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