计算化学公社

 找回密码 Forget password
 注册 Register
Views: 411|回复 Reply: 9
打印 Print 上一主题 Last thread 下一主题 Next thread

[新手求助] 计算溶解自由能误差过大,复现文献失败

[复制链接 Copy URL]

66

帖子

0

威望

200

eV
积分
266

Level 3 能力者

各位大神,我打算复现这篇文献中溶解自由能的计算,考虑了我认为的所有因素,可是最后误差还是在0.5个电子伏特左右,属于复现失败了,想问问大家我的计算文件有什么问题吗?或者影响最终结果的因素有哪些?(介电常数影响大吗? 我是从另一篇文献读取的静态介电常数,动态介电常数则是根据折射率大概换算的) 新建文件夹.zip (81.38 KB, 下载次数 Times of downloads: 3)

1万

帖子

0

威望

8988

eV
积分
20736

Level 6 (一方通行)

2#
发表于 Post on 2025-3-17 12:30:22 | 只看该作者 Only view this author
你用的构象和文献是否相符?
Zikuan Wang
山东大学光学高等研究中心 研究员
BDF(https://bdf-manual.readthedocs.io/zh_CN/latest/Introduction.html)、ORCA(https://orcaforum.kofo.mpg.de/index.php)开发团队成员
Google Scholar: https://scholar.google.com/citations?hl=zh-CN&user=XW6C6eQAAAAJ&view_op=list_works&sortby=pubdate
ORCID: https://orcid.org/0000-0002-4540-8734
主页:http://www.qitcs.qd.sdu.edu.cn/info/1034/1702.htm
本团队长期招收研究生,有意者可私信联系

6万

帖子

99

威望

5万

eV
积分
120109

管理员

公社社长

3#
发表于 Post on 2025-3-17 12:30:27 | 只看该作者 Only view this author
谈谈重复不出来计算化学文献里的数据的可能原因
http://sobereva.com/678http://bbs.keinsci.com/thread-38911-1-1.html
北京科音自然科学研究中心http://www.keinsci.com)致力于计算化学的发展和传播,长期开办极高质量的各种计算化学类培训:初级量子化学培训班中级量子化学培训班高级量子化学培训班量子化学波函数分析与Multiwfn程序培训班分子动力学与GROMACS培训班CP2K第一性原理计算培训班,内容介绍以及往届资料购买请点击相应链接查看。这些培训是计算化学从零快速入门以及进一步全面系统性提升研究水平的高速路!培训各种常见问题见《北京科音办的培训班FAQ》
欢迎加入北京科音微信公众号获取北京科音培训的最新消息,并避免错过网上有价值的计算化学文章!
欢迎加入人气极高、专业性特别强的理论与计算化学综合交流群思想家公社QQ群(群号见此链接),合计达一万多人。北京科音培训班的学员在群中可申请VIP头衔,提问将得到群主Sobereva的最优先解答。
思想家公社的门口Blog:http://sobereva.com(发布大量原创计算化学相关博文)
Multiwfn主页:http://sobereva.com/multiwfn(十分强大、极为流行的量子化学波函数分析程序)
Google Scholar:https://scholar.google.com/citations?user=tiKE0qkAAAAJ
ResearchGate:https://www.researchgate.net/profile/Tian_Lu

887

帖子

3

威望

1670

eV
积分
2617

Level 5 (御坂)

傻傻的木瓜

4#
发表于 Post on 2025-3-17 12:45:38 | 只看该作者 Only view this author
我怎么记得用SMD隐式溶剂模型计算溶解自由能的时候应该用M05-2X/6-31G*级别来着

另外,甲亚磺酸根CH3SO2- (methanesulfinate)和甲磺酸根CH3SO3- (methanesulfonate)是两个不同的阴离子,确定现在要计算的是前者的锂盐吗?以及考虑过锂盐溶解后离子解离及溶剂配合的过程么?
√546=23.36664289109

66

帖子

0

威望

200

eV
积分
266

Level 3 能力者

5#
 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-3-17 13:56:42 | 只看该作者 Only view this author
Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-17 12:45
我怎么记得用SMD隐式溶剂模型计算溶解自由能的时候应该用M05-2X/6-31G*级别来着

另外,甲亚磺酸根CH3SO2 ...

谢谢您
1. 确定是计算前者
2. 没考虑过,我不太了解,您能就此介绍一下嘛?

66

帖子

0

威望

200

eV
积分
266

Level 3 能力者

6#
 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-3-17 13:57:09 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2025-3-17 12:30
谈谈重复不出来计算化学文献里的数据的可能原因
http://sobereva.com/678(http://bbs.keinsci.com/thread ...

谢谢卢皇

66

帖子

0

威望

200

eV
积分
266

Level 3 能力者

7#
 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-3-17 13:58:15 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2025-3-17 12:30
谈谈重复不出来计算化学文献里的数据的可能原因
http://sobereva.com/678(http://bbs.keinsci.com/thread ...

谢谢卢皇

66

帖子

0

威望

200

eV
积分
266

Level 3 能力者

8#
 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-3-17 14:01:15 | 只看该作者 Only view this author
wzkchem5 发表于 2025-3-17 12:30
你用的构象和文献是否相符?

文献中CH3SO2-分子结构较简单,我也用文献中相同泛函基组几何优化了,是相符的

887

帖子

3

威望

1670

eV
积分
2617

Level 5 (御坂)

傻傻的木瓜

9#
发表于 Post on 2025-3-17 14:24:35 | 只看该作者 Only view this author
本帖最后由 Uus/pMeC6H4-/キ 于 2025-3-17 14:27 编辑
wwwwwt 发表于 2025-3-17 13:56
谢谢您
1. 确定是计算前者
2. 没考虑过,我不太了解,您能就此介绍一下嘛?

这个锂盐作为电解质,溶于有机溶剂形成(较稀的)电解液时应该解离为阴离子和阳离子,这样才能在电池工作时在电场下传导锂离子嘛。当前的文件相当于计算整个盐溶解CH3SO2Li(gas) → CH3SO2Li(sol)的过程,没有考虑到实际会发生的解离CH3SO2Li(sol) → CH3SO2-(sol) + Li+(sol)的过程。可以参考http://sobereva.com/733对结合能的讨论。我说的溶剂配合的问题主要在表现Li+(sol)这个结构上,因为锂离子半径小、电荷密度高,其与溶剂氧原子等的相互作用不能忽略,所以应当将溶剂分子显式地画出来并添加到反应式里,可以参考http://sobereva.com/327的第2节第(8)小节对单原子离子的说明,或者考虑第(9)小节说的另一个溶剂模型。

编辑:上述因素是准确计算溶解自由能可能需要考虑的,至于复现文献计算的问题,因为没给原文的链接(段落的截图仍不够完整)也不好判断哪些因素被考虑了;如果文献不够严谨,复现意义就减小了,硬要复现的话不如咨询作者在文章中没说清楚的细节。
√546=23.36664289109

66

帖子

0

威望

200

eV
积分
266

Level 3 能力者

10#
 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-3-17 14:47:08 | 只看该作者 Only view this author
Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-17 14:24
这个锂盐作为电解质,溶于有机溶剂形成(较稀的)电解液时应该解离为阴离子和阳离子,这样才能在电池工作 ...

1.这是文献的doi:https://doi.org/10.1038/s41586-024-08465-y
2. 文献里关于溶剂模型,提及了,是使用隐式溶剂模型

本版积分规则 Credits rule

手机版 Mobile version|北京科音自然科学研究中心 Beijing Kein Research Center for Natural Sciences|京公网安备 11010502035419号|计算化学公社 — 北京科音旗下高水平计算化学交流论坛 ( 京ICP备14038949号-1 )|网站地图

GMT+8, 2025-8-14 04:12 , Processed in 0.173952 second(s), 23 queries , Gzip On.

快速回复 返回顶部 返回列表 Return to list