掺杂合金后，弛豫过程中结构失稳问题求助

mxtx520tgcf

体系：异质界面Pt/Pt3Al　（晶格常数为两相晶格常数之和的一半，错配度为１.３％）问题描述：添加一个合金原子（深蓝色）置换过渡层的Pt原子（蓝色）后，弛豫过程中结构直接乱了，如图所示。

界面处原子受力非常大，一直不能收敛。未掺杂前能收敛，界面处虽有晶格畸变，但能维持基本晶体结构。
已经和两位老师远程讨论过，但未能解决问题。希望能集思广益，看看问题所在。


下面将尝试过的方法和输入参数列出：

尝试的解决方法：①：检查初始结构，没有原子重叠，原子距离过近的情况。同样的建模方式试算过Ni/Ni3Al加合金，可以正常计算，界面能与文献接近。
②：调整计算参数，如弛豫方法IBRION=2 or 3；POTIM=0.1 or 0.5；调整电荷混合方式AMIX=0.01；ALGO=Normal or Fast等
③：先低精度EDIFFG=-0.05， EDIFF=1E-02优化，再高精度优化
④：换一种合金元素，试算过用Ru, Ti, Ta等置换，且尝试过分别添加２个合金元素，４个合金元素，保证水平方向受力平衡
⑤：更换赝势，LDA，ＧＧＡ，ＵＳＰＰ


结果：结构仍然在弛豫过程中跑乱

输入参数：
SYSTEM=Pt3Al

Start parameter for this run:
ISTART=0
ICHARG=2

Electronic Relaxation1
ENCUT=450
NELM=100
EDIFF=1E-04

Ionic Relaxation
NSW=500
EDIFFG=-0.01
IBRION=2
ISIF=2

DOS related values:
ISMEAR=1
SIGMA=0.2

Other
NPAR=8
PREC=Accurate
LREAL=Auto
LWAVE=.F.
LCHARG=.F.

akakcolin

你这界面真空层太薄了吧，确定模型合理？

mxtx520tgcf

akakcolin 发表于 2021-9-11 09:47
你这界面真空层太薄了吧，确定模型合理？

感谢回复。我设置的是两个界面，只是中间没有调界面间距。这个间距比两相之和的一半稍微大一些，但还是可以通过弛豫形成界面结构的，弛豫出来的是应变能+界面能。当然我尝试过使用界面间距为两相之和的一半，未掺杂前结果收敛，掺杂合金后，结构还是跑乱，如图所示。我也尝试过slab切面+15埃的真空层的模型，结构一样会乱。

akakcolin

有slab切面+15埃的真空层的模型图吗， 你给的图几乎等于没真空层 ，另外从图中看替换原子影响范围接近6个原子层，可能 层数不够，
个人猜测，你提到了ni/ni3al的 我闲的蛋疼刚搜了这个文章  https://www.sciencedirect.com/sc ... 2030077X?via%3Dihub
和他们的模型类似吗？

mxtx520tgcf

akakcolin 发表于 2021-9-13 11:10
有slab切面+15埃的真空层的模型图吗， 你给的图几乎等于没真空层 ，另外从图中看替换原子影响范围接近6个原 ...

层数也做过不同层的，最高上下各12层共24层。不过体系太大(192原子），真空没用15埃，算了下＞10埃。之前没注意到上下真空好像有点不对称，不过我觉得应该影响不大。弛豫的结果跟小一点的体系96原子+15埃是一样的。个人觉得与文献的模型是类似的吧，我的取向是(001)[100], 他们的是(001)[110]。

mxtx520tgcf

mxtx520tgcf 发表于 2021-9-13 15:45
层数也做过不同层的，最高上下各12层共24层。不过体系太大(192原子），真空没用15埃，算了下＞10埃。之前 ...

顺便说下，我还用同样的模型做过掺杂间隙原子，掺杂间隙原子后界面可以稳定存在，结果也可以收敛。我就是想不通为什么在Pt/Pt3Al界面只掺杂一个原子会造成这么大的影响。究竟是什么原因？而掺杂在其他的体系如Ni/Ni3Al界面，合金的影响很小，界面可以维持稳定。

akakcolin

不考虑替代原子，先考虑一个干净的界面模型吧
参考他论文，你的开始模型就有问题，左边图1 就不是界面模型吧，怎么中间有个真空层，
由于周期性，沿着z轴，。。 你琢磨琢磨，这是界面吗？

mxtx520tgcf

akakcolin 发表于 2021-9-13 16:07
不考虑替代原子，先考虑一个干净的界面模型吧
参考他论文，你的开始模型就有问题，左边图1 就不是界面模 ...

干净的模型没问题。其他体系算出的界面能也和参考文献差不多。中间虽然有真空，但是距离不大，可以靠vasp弛豫找到界面最小间距。我认为在没有达到某个临界距离(相当于把界面拉断，原子间没有相互作用)时，可以靠弛豫找到合适的界面间距。可以看弛豫后的结果，界面处的"真空“消失了。而且如果是因为这个原因，那么没加真空层直接用两个体材拼接的全周期模型(3楼的图），就不会跑乱。

mxtx520tgcf

akakcolin 发表于 2021-9-13 16:07
不考虑替代原子，先考虑一个干净的界面模型吧
参考他论文，你的开始模型就有问题，左边图1 就不是界面模 ...

3楼的模型图和这篇文献里是一样的。https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2020.155661

akakcolin

恩 还真是 3楼的模型图的左图，开始的干净结构就是优化好的吗，然后再进行替代？

mxtx520tgcf

akakcolin 发表于 2021-9-13 17:11
恩 还真是 3楼的模型图的左图，开始的干净结构就是优化好的吗，然后再进行替代？

优化前+合金，优化后+合金，都试过。结果还是一样的，还没收敛结构就跑乱了。