求助：如何回复审稿人要求证明结构与能量方法一致性问题

ruiyi

求助各位老师,
最近投的一篇关于弱相互作用分析的文章中，我用B3LYP-D3BJ做的几何优化，能量计算用CCSD(T) /aug-cc-pVDZ。
审稿人提出的这样的问题：“The study investigates weak interactions that are necessarily very structure-dependent. Since structure optimization and accurate single-point energy calculations where performed with different methods (dispersion-corrected DFT vs coupled-cluster calculations), it is not clear that the bonding analysis took place at the minimum of the accurate method. The authors should attempt to verify that the obtained minimum structures are indeed meaningful. This could be done by calculating (numerically) the remaining gradients at coupled-cluster level, or obtaining an ensemble of structures with slightly different DFT methods and dispersion corrections and checking the agreement of the coupled-cluster results for such an ensemble of structures. The latter way is more indirect but potentially more feasible computationally. Without such a check, it is hard to convince the reader that the small effects such as the synergistic stabilization in the ternary cluster is not an artifact of the approach.”
请问能否只按照博文量子化学研究中切换泛函应当注意的问题 - 量子化学 (Quantum Chemistry) - 计算化学公社中的方法：讲清切换泛函的原因，并引用一些文献切换泛函的例子作为支撑。后续还需要按照审稿人的建议证明一下结构与能量方法一致性的问题吗？
应当如何回复呢？

KazusaT

用几个结构按审稿人说的做最能“堵住他的嘴” XD
不过如果不太好补计算的话引用文献一般也可以，引用的文献最好跟你的体系有一定的相似性。

sobereva

关键是你当前研究的具体是什么，没这个前提别人没法判断审稿人说的有没有道理。虽然弱相互作用体系的几何优化目的多数情况用B3LYP-D3(BJ)就够了，但比如研究某种特殊协同效应对结构的轻微影响，如果不用更严格的方法检验（审稿人说的CCSD(T)数值梯度优化太夸张了，Gaussian里用CCSD解析梯度优化足矣。或者用较稳的双杂化泛函如revDSD-PBEP86-D3(BJ)优化）或者多测试几个同样理应靠谱的普通泛函（如wB97XD、PBE0-D3(BJ)、M06-2X等往往值得纳入对比）作为交叉验证，观察到的现象的可信性就是无法完全保证。

ruiyi

sobereva 发表于 2026-2-22 08:43
关键是你当前研究的具体是什么，没这个前提别人没法判断审稿人说的有没有道理。虽然弱相互作用体系的几何优 ...

感谢社长。我研究的是很简单的HNO3、N2O4、H2O三元团簇之间的弱相互作用。几何优化上用的是B3LYP-D3(BJ)，还需要多加入其他的泛函交叉验证码？

ruiyi

KazusaT 发表于 2026-2-21 21:36
用几个结构按审稿人说的做最能“堵住他的嘴” XD
不过如果不太好补计算的话引用文献一般也可以，引用的文 ...

好的，感谢老师