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[CP2K] CP2K能否做电子打入水溶液的AIMD模拟

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本帖最后由 northern_mar 于 2026-4-11 09:46 编辑

各位老师好,近期看到一篇做电子束辐照催化的文章,因为他们组的文章可以说是电子束催化领域的标杆,所以想学习一下。
他们用AIMD过程描述反应过程,但是个人也觉得很奇怪,因为电子是不包含质量数的,所以没法像卢老师课上案例的质子轰击石墨烯层一样设置质子。因此想请教一下大家该如何模拟这个电子打入水溶液的过程?
2026/4/11:
又有新问题想请教一下各位老师,就是这种看起来反应上都难说会不会发生的过程(图3)用AIMD真的能跑出来吗?还是需要人为设定得比较好(就像GEO过程的建模至关重要)?还是只要等的时间够多就有一定几率能达到想要的情况呢?
因为文章SI部分也没有写是怎么寻找过渡态的,所以想请问一下各位老师,AIMD也可以用来搜索过渡态吗?因为讲义上也没找到相关例子,所以不知道是怎么操作的
文章地址:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c11505


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图1 SI中实验方法部分

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图4 过渡态能垒计算

图4 过渡态能垒计算

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图3 AIMD图

图3 AIMD图

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图2 文章描述机理的部分

图2 文章描述机理的部分

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发表于 Post on 4 day ago | 只看该作者 Only view this author
我没时间具体看这文献,光从你贴出来的部分,并没有说具体怎么做。原理上CP2K没法设置让单独一个电子怎么运动,但可以描述水合电子
北京科音自然科学研究中心http://www.keinsci.com)致力于计算化学的发展和传播,长期开办极高质量的各种计算化学类培训:初级量子化学培训班中级量子化学培训班高级量子化学培训班量子化学波函数分析与Multiwfn程序培训班分子动力学与GROMACS培训班CP2K第一性原理计算培训班,内容介绍以及往届资料购买请点击相应链接查看。这些培训是计算化学从零快速入门以及进一步全面系统性提升研究水平的高速路!培训各种常见问题见《北京科音办的培训班FAQ》
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发表于 Post on 3 day ago | 只看该作者 Only view this author
本帖最后由 ultramanm87 于 2026-4-10 13:42 编辑

看描述就是charge -1然后用PBE0跑AIMD。这个截断够吗?rel_cutoff呢?

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发表于 Post on 3 day ago | 只看该作者 Only view this author
看上去就是水合电子AIMD。如果你也是水溶液,不如试试 PBEh40-rVV10,在水合电子与小分子溶液体系里效果应该是目前最好的。
当然,这个泛函为了保证水的 gap 足够大把 HF 调的很高,结果就是校正后的水合电子VDE很准,但是溶质的应该会明显高估。

原文献:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.7b00699
塞个私货:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.0c01123

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发表于 Post on 3 day ago | 只看该作者 Only view this author
这竟然算的动吗,非常有钱的感觉

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 楼主 Author| 发表于 Post on 前天 09:31 | 只看该作者 Only view this author
ultramanm87 发表于 2026-4-10 13:39
看描述就是charge -1然后用PBE0跑AIMD。这个截断够吗?rel_cutoff呢?

不太清楚 SI中关于理论计算的描述就只有这些了

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 楼主 Author| 发表于 Post on 前天 09:38 | 只看该作者 Only view this author
highlight 发表于 2026-4-10 14:44
看上去就是水合电子AIMD。如果你也是水溶液,不如试试 PBEh40-rVV10,在水合电子与小分子溶液体系里效果应 ...

好的,谢谢您!
也感觉蛮奇怪的,因为论文中认为的机理是水合电子跟氢离子结合成氢自由基,然后再活化N2。也感觉蛮神奇的,AIMD居然能跑出来这么复杂的反应过程。

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 楼主 Author| 发表于 Post on 前天 09:48 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2026-4-9 11:45
我没时间具体看这文献,光从你贴出来的部分,并没有说具体怎么做。原理上CP2K没法设置让单独一个电子怎么运 ...

谢谢卢老师,还想请教一下AIMD是否可以做过渡态的搜索?因为文章中没有专门写搜索过渡态的过程,所以比较疑惑。(如帖子图4)

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发表于 Post on 前天 11:20 | 只看该作者 Only view this author
northern_mar 发表于 2026-4-11 09:48
谢谢卢老师,还想请教一下AIMD是否可以做过渡态的搜索?因为文章中没有专门写搜索过渡态的过程,所以比较 ...

完全是两码事
搜索过渡态属于静态计算范畴
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发表于 Post on 前天 11:21 | 只看该作者 Only view this author
northern_mar 发表于 2026-4-11 09:38
好的,谢谢您!
也感觉蛮奇怪的,因为论文中认为的机理是水合电子跟氢离子结合成氢自由基,然后再活化N2 ...

这种结合过程本来就能用AIMD跑出来
北京科音CP2K第一性原理计算培训班(http://www.keinsci.com/KFP)里给了水合电子的AIMD模拟例子,倘若体系里有水合质子,当MD过程中二者碰上的时候就会出现氢自由基
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 楼主 Author| 发表于 Post on 4 hour ago | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2026-4-11 11:21
这种结合过程本来就能用AIMD跑出来
北京科音CP2K第一性原理计算培训班(http://www.keinsci.com/KFP)里 ...

谢谢卢老师,我回去再重新看看讲义

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