请教：石膏晶体（1 1 0）表面结构优化时模型中水分中变形严重

田雄伟

       请教论坛中的各位老师，正在做“水溶液中硒酸根等阴离子在石膏晶体（CaSO4·H2O）表面的吸附特性”的研究，由于石膏晶体中含有较多水分子，我用MS Dmol3模块对晶体(1 1 0)表面进行结构优化后，发现Slab模型中水分子的位置、方向改变比较严重（见附件图1）。       我在相关论文中也看到了类似的表述：When studying surfaces containing highly mobile species such as water molecules, the geometry optimization itself may cause a discrepancy in surface energies. These surfaces are prone to be trapped in metastable states during geometry optimization.[1](在2.2 Geometry optimization中)

       由于化学基础薄弱，我不太清楚是否可以直接将该该优化后的表面用于吸附研究？或是针对这类含水分子较多的晶体结构应该如何研究？恳请各位老师高手指点！
       另：关于该问题，我也有一个想法，如果认为该问题中晶体表面与硒酸根离子的相互作用主要是由晶体中钙离子、硫酸根离子导致的，水分子的影响较小，那是否可以在结构优化时将Slab模型中的所有水分子都固定住(constraint)?不知这种方法是否合理？希望各位高手可以帮忙解答！

gch123

田雄伟 发表于 2020-5-7 12:29
嗯呢，谢谢您的建议，我再去做下文献调研

您好，请问一下您在MS中是怎么设置离子的电荷的？

田雄伟

hakuna 发表于 2020-5-3 10:25
没有计算过石膏，遇到过不这么疏松的结构，这类结构构造表面是个麻烦问题，原子层数少了肯定不行。
疏松结 ...

嗯呢，谢谢您的建议，我再去做下文献调研

田雄伟

hakuna 发表于 2020-5-3 10:25
没有计算过石膏，遇到过不这么疏松的结构，这类结构构造表面是个麻烦问题，原子层数少了肯定不行。
疏松结 ...

谢谢您的指点，我本科没有学过这些知识，确实不太了解，现在再去找找资料，感谢！

田雄伟

sobereva 发表于 2020-5-3 08:15
在有其他人回复之前，如果需要对帖子内容进行修改和补充，请勿发在回复里，而应当对原帖进行编辑。

好的，谢谢您的提醒，我下次会注意的！

hakuna

没有计算过石膏，遇到过不这么疏松的结构，这类结构构造表面是个麻烦问题，原子层数少了肯定不行。
疏松结构切出来的一些表面，非常容易重构，譬如你这里的石膏，表面台阶化、发生扭折、生成孪晶可能很常见，如果做部分固定，可能与实际情况不相符。
建议充分调研一下，弄清楚表面结构情况再下手。

tjuptz

可能是晶胞太小了，不然可以试试interface力场，它里面有gypsum的力场，据称表现不错

sobereva

田雄伟 发表于 2020-5-2 21:25
不好意思，参考的论文忘记发上来了：[1] KHALKHALI M, MA X, ZHANG H, et al. Bulk and surface properties ...

在有其他人回复之前，如果需要对帖子内容进行修改和补充，请勿发在回复里，而应当对原帖进行编辑。

田雄伟

不好意思，参考的论文忘记发上来了：[1] KHALKHALI M, MA X, ZHANG H, et al. Bulk and surface properties of gypsum: A comparison between classical force fields and dispersion-corrected DFT calculations[J]. Computational Materials Science, 2019,164: 8-16.