乳化体系建模求助

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-14 10:51:06

各位老师好，我的研究体系是一个油水界面乳化的背景，油主要是一些双环三环芳烃和饱和烃，乳化剂在我的体系中是二甲基亚砜。我的疑惑是：搜到的文献中油水界面的乳化剂大多为长链状的化合物，一般带杂原子和CH链，模拟中乳化剂会存在与油水的界面处，但是我的体系中乳化剂为二甲基亚砜是小分子，实验中确实能观察到乳浊液的实验现象，也确实是因为二甲基亚砜引起的，但是我在跑GMX时尽管建模使二甲基亚砜放到了界面处，但是NPT以后二甲基亚砜都跑到了水相均匀分布了，就成了一个萃取的体系。基于此我想问：
对于这种体系我应该怎么研究有二甲基亚砜的界面性质，先生成一个二甲基亚砜液层，弛豫后加限制性条件固定，再再两侧分别加水和油层，再充分NPT在采样可以吗？

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-19 16:54:55

Entropy.S.I 发表于 2022-5-19 16:48
对于烃类和DMSO，GAFF都有相应的原子类型，不存在用UFF补充的情况。

若自己拟合烃类力场模型，可以用G ...

收到！感谢您！！

Entropy.S.I · 发表于 Post on 2022-5-19 16:48:34

本帖最后由 Entropy.S.I 于 2022-5-19 16:51 编辑

qq1020935287 发表于 2022-5-19 10:22
多问您一句，如果拟合对应OPC水模型的烃类立场的话您建议拟合什么立场的啊？我现在使用的是用sobtop拟合b ...

对于烃类和DMSO，GAFF都有相应的原子类型，不存在用UFF补充的情况。

若自己拟合烃类力场模型，可以用GAFF的框架（CLASS I函数，fudgeLJ=0.5，fudgeQQ=0.8333），先在较高级别下拟合成键项和RESP2原子电荷，此时的模型应该就是你正在用的模型，用此模型作为初猜，拟合二面角扭转参数→拟合LJ参数→拟合二面角扭转参数。

拟合二面角扭转参数，用钟叔开发的Ztop就行，很方便。QCscan步骤强烈建议用柔性扫描。拟合LJ参数需要巨量计算，我之前拟合烷烃力场，用的方法是扫描不同的L-J参数向实验热力学数据拟合。

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-19 10:22:24

Entropy.S.I 发表于 2022-5-19 01:17
用OPC四点水模型，如果不彻底重新拟合烷烃力场，会较明显地高估油水界面张力，这也还算正常。

如果只是 ...

多问您一句，如果拟合对应OPC水模型的烃类立场的话您建议拟合什么立场的啊？我现在使用的是用sobtop拟合b3lyp/6-311G**优化的结果文件，生成的GAFF力场，不足参数用UFF力场补充的。

Entropy.S.I · 发表于 Post on 2022-5-19 01:17:52

用OPC四点水模型，如果不彻底重新拟合烷烃力场，会较明显地高估油水界面张力，这也还算正常。

如果只是为了解释实验中出现乳化的机理，工作以实验为主，个人认为这样的模拟结果已经OK了，再提取一下DMSO的密度分布应该就够了。
如果还想进一步研究，最好专门拟合DMSO的力场或找文献看看有没有现成的DMSO专用参数，然后试着以水包油体系建模来跑一下MD，不过这需要很大的模型，用OPC水模型可能有点吃力。

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-18 21:34:18

Entropy.S.I 发表于 2022-5-15 16:58
另外，不知你用的是什么水模型，如果是TIP3P，那速速换成OPC3。SPC/E也尚可，不过还是建议用OPC3

您好，我换成了OPC水模型，在验证的时候选了正己烷、正戊烷测试了与水的界面张力，比实验值高4-5左右mN/m，重现情况也比较好，这应该算是很符合了吧？然后我加入二甲基亚砜跑了一个100ns的油水界面，发现还是界面中间的二甲基亚砜均匀跑到了水相，界面张力随加入的二甲基亚砜数量增加而稳健下降并达到一个阈值，这是不是说明二甲基亚砜可以有效降低油水界面张力，然后导致了部分油会溶进去形成了水包油性乳化液？因为课题组主要不是做界面的而找到文献也五花八门所以到现在也对这部分知识有点欠缺，您看这个说法合理吗，二甲基亚砜这种小分子也不属于典型的乳化剂

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-16 14:51:51

nianbin 发表于 2022-5-15 20:06
30ns显然是不够的

好的，谢谢您，我跑一个100ns看看轨迹

nianbin · 发表于 Post on 2022-5-15 20:06:51

30ns显然是不够的

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-15 17:37:11

Entropy.S.I 发表于 2022-5-15 16:43
力场应该没什么大问题，用1.4nm的cutoff半径比较费算力，而且容易被审稿人质疑，因为GAFF和AMBER系列全原子 ...

收到，感谢您！

Entropy.S.I · 发表于 Post on 2022-5-15 16:58:37

qq1020935287 发表于 2022-5-15 10:51
您好，我使用的是GAFF立场模拟的体系，用b3lyp/6-311G**优化（使用SMD溶剂模型）后单体的结果然后使用sob ...

另外，不知你用的是什么水模型，如果是TIP3P，那速速换成OPC3。SPC/E也尚可，不过还是建议用OPC3

Entropy.S.I · 发表于 Post on 2022-5-15 16:43:55

力场应该没什么大问题，用1.4nm的cutoff半径比较费算力，而且容易被审稿人质疑，因为GAFF和AMBER系列全原子力场都是在0.8nm或1.0nm的cutoff半径下参数化的。

如3楼所说，可以先用退火充分混合体系，模拟更长的轨迹。现在是NPT 30ns，可以试着放大到50ns乃至100ns。时空尺度就是时间、空间尺度，如果现在你的模型比较小（50k atoms以下），可以试着放大到100k atoms左右，如果有块像样的GPU，模拟这样的尺度应该很轻松

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-15 10:51:01

Entropy.S.I 发表于 2022-5-15 04:39
应该先确认所用的力场描述所模拟的体系是否足够准确，找一些可以模拟的实验数据，做做对比。实验有乳化，模 ...

您好，我使用的是GAFF立场模拟的体系，用b3lyp/6-311G**优化（使用SMD溶剂模型）后单体的结果然后使用sobtop拟合的，PME算的coulombtype，cut-off算的vdwtype，半径均为1.4nm，请问这个立场参数设置合理吗？您指的时空尺度放大几倍是值得多模拟一段时间吗？现在是30ns的NPT

qq1020935287 · 发表于 Post on 2022-5-15 10:43:49

nianbin 发表于 2022-5-15 09:46
首先可能是你模拟时间不够长，其次你需要使用退火程序充分混合体系

您好，我现在是把二甲基亚砜建模放在油水界面中间，em之后用的30ns的NPT，看NPT过程后二甲基亚砜缓慢跑到了水相，直至均匀分布，您指的是需要先对水相和油相先使用退火充分混合然后再加入活性剂再跑MD吗

nianbin · 发表于 Post on 2022-5-15 09:46:11

首先可能是你模拟时间不够长，其次你需要使用退火程序充分混合体系

Entropy.S.I · 发表于 Post on 2022-5-15 04:39:04

应该先确认所用的力场描述所模拟的体系是否足够准确，找一些可以模拟的实验数据，做做对比。实验有乳化，模拟成了萃取，有可能是力场精度不够。如果条件允许，也可以试着将时空尺度再放大几倍。

还可以先试试模拟体相的乳液，油包水、水包油这种，应该比界面容易一些

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[GROMACS] 乳化体系建模求助

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