求助：如何在盐溶液浓度有要求的情况下加离子使体系呈电中性

confidence

各位老师好，我想研究凝胶在高盐环境下对离子的吸附情况， 设定盐浓度为5 mol/L，目前尝试后建模如图 发现两个问题，想请问老师们该怎么解决呢？

1、理论上盐浓度为5 mol/L，即100个水分子和9个Na/9个Cl所适配。但是所构建的凝胶分子带负电，那么在跑md的过程中会提示电荷不为0，若我加Na离子中和体系，则会导致体系中NaCl浓度与预期设定的不符（Na会多于Cl）。请问我能通过加其他阳离子使体系呈电中性吗？或者是否可以忽略这个note？还是有其他办法呢

2、是否应该在盐溶液上端加真空层来防止周期性镜像作用使一部分盐被吸引到上端呢？（还是说通过加墙的方式）
3、对于此模拟应该也是用npt就行吧？那跑npt的时间有要求么，我用如图模型跑了1ns的npt后，再跑10ns的产生相模拟感觉两个结果就基本一样

confidence

wzkchem5 发表于 2023-2-23 15:57
1. 只要你研究的是不加压情况下的过程，那就不需要给石墨烯加压
2. 对，最好跑一个MD，而且我个人觉得最 ...

很感激老师给予的答复。我按照您的意见进行了尝试，又遇到了一些新的问题。
1、石墨烯加入后想让其维持平面结构，因此我尝试将其冻结，但是这样就会导致其em时甚至连emtol=5000都达不到。后我又去论坛找相关帖子，尝试修改其二面角力常数，在其小于200时就能达到emtol=100，此时石墨烯已经有点扭曲。后跑完就发现石墨烯会发生移动

基于以上情况，我想请教一下老师，是还有什么方法能使其维持住平面结构吗？或者说我就直接按照以前石墨烯扭曲的情况来分析就完事了呢

2、预计是想参考文献只对xy方向采用周期性，但是在实施的时候发现，目前我已知实现这种目的的方法，就是pbc=xy后加wall。但是我觉得加wall的话是不是就相当于石墨烯了呢？这样做法就有点多余了。（不知道我理解的对不对）请老师批评指正

3、石墨烯会不会对离子也产生吸附作用呢？

wzkchem5

confidence 发表于 2023-2-23 04:19
谢谢老师的回复，我看了您给我的参考文献，别人的石墨烯是设置成平面结构的，因此我也考虑将其进行限制。 ...

1. 只要你研究的是不加压情况下的过程，那就不需要给石墨烯加压
2. 对，最好跑一个MD，而且我个人觉得最好不要只跑凝胶本身，而是凝胶两边都加上水，跑平衡以后再把一边的水换成无机盐溶液，这样才能保证凝胶内部的水含量是正确的
3. 原理上应该问题不大，不过也看看其他老师的意见

confidence

wzkchem5 发表于 2023-2-22 20:11
可以替代真空层，因为真空层除了隔绝两个水相以外没有其他作用。
我觉得sob老师说的是不是，在你的体系 ...

谢谢老师的回复，我看了您给我的参考文献，别人的石墨烯是设置成平面结构的，因此我也考虑将其进行限制。看了文献后我有些新的想法：
1、别人在上下两面都加了石墨烯，并通过对其施加不同压力以此来让水分子能透过膜。而我主要想研究的是离子透过膜的数量差异，所以我应该不需要加压力吧？

2、您说到我的凝胶刚性不强，我仔细观察了我的初始模型与跑了md后的凝胶层，的确两者变形很大。我凝胶层是由单个凝胶分子经过NPT/MD后的gro文件通过packmol创建的，那么请问下我在创建后是否需要对该凝胶层先跑md后，再将其放置到整个体系中呢？

3、目前我打算是，将真空层去掉，在体系上下两测各加石墨烯，xy方向为周期性，z方向非周期性，改为各向同性控压。老师这样可以吗？

wzkchem5

confidence 发表于 2023-2-22 10:53
感谢老师的回复，我再思考了一下。当初加真空层是为了防止由于周期性镜像导致上层高盐与下层低盐相接触而 ...

可以替代真空层，因为真空层除了隔绝两个水相以外没有其他作用。
我觉得sob老师说的是不是，在你的体系里有一层固相的时候，可以通过这种做NPT但不让z方向变化的方法？你这里的问题应该是凝胶的刚性不够，所以x、y方向上可以被大幅度压缩。如果你算的是水通过一个刚性固体薄膜上的微孔的话，那真空层也可以。

confidence

wzkchem5 发表于 2023-2-22 17:25
是不是z轴的可压缩性系数仍然设成了0？加了石墨烯以后就不需要让z轴不可压缩了，虽然我不确定如果仍然按z ...

感谢老师的回复，我再思考了一下。当初加真空层是为了防止由于周期性镜像导致上层高盐与下层低盐相接触而使得盐直接从盒子上端进入低盐部分，当时sob老师是说加真空层的话就要让z方向可压缩系数为0.

那么老师如果按照您说的加了石墨烯，该石墨烯的作用是只有防止水分子往上层扩散呢，还是说也可以替代掉这个真空层的作用呢？这里我不是很了解，麻烦老师解惑

wzkchem5

confidence 发表于 2023-2-22 09:20
谢谢老师的回复，我按照您说的放置了石墨烯并且不加限制，确实现在水分子基本不会穿过石墨烯层，这里有点 ...

是不是z轴的可压缩性系数仍然设成了0？加了石墨烯以后就不需要让z轴不可压缩了，虽然我不确定如果仍然按z轴不可压缩处理有没有负面影响。
石墨烯扭曲原则上讲不会导致什么问题，或许会导致统计石墨烯两侧的水分子数目等等稍微麻烦一点。不过我不确定大家习惯上是允许石墨烯扭曲的更多，还是把石墨烯限制为平面结构的更多。可以参见Journal of Membrane Science 644 (2022) 120057

confidence

wzkchem5 发表于 2023-2-21 22:58
放在两层水之间任意位置就行了，一跑NPT以后多余的真空层就会垮掉，只剩石墨烯起到分隔两个水层的作用。
...

谢谢老师的回复，我按照您说的放置了石墨烯并且不加限制，确实现在水分子基本不会穿过石墨烯层，这里有点小疑问：

1、 跑了1ns 的NPT后跑20ns的产生相模拟，盒子的真空层并不会像老师您说的垮掉，这是正常现象吗？ 这是初始构型（以前做过不加石墨烯的，真空区跑完后也存在）

2、仔细观察发现有几个水分子还是跑到了石墨烯上面，个人觉得是因为我的石墨烯在构建的时候并没有完全贴合盒子大小，比如我盒子xy方向8*8 nm，而我的石墨烯大概在7.8*8.05nm这样。而且过程中石墨烯会呈现扭曲、不规整的状态，请问这样会影响吗？

wzkchem5

confidence 发表于 2023-2-21 13:57
好呢谢谢老师的回答，我按照您说的考虑加一层石墨烯，从ms抠出石墨烯后利用矩阵变换将其变为正交（atomsk ...

放在两层水之间任意位置就行了，一跑NPT以后多余的真空层就会垮掉，只剩石墨烯起到分隔两个水层的作用。
理论上没必要限制位置

confidence

wzkchem5 发表于 2023-2-21 20:05
1. 一般解决方法是在上层水和下层水的周期镜像之间加一层不可穿透的膜（如石墨烯），或者冻结一层水
2.  ...

好呢谢谢老师的回答，我按照您说的考虑加一层石墨烯，从ms抠出石墨烯后利用矩阵变换将其变为正交（atomsk使用后正常结束，但是生成的cif无法打开，提示信息有误）。那我想再请问一下：
1、该石墨烯的放置位置有什么说法么？比如我是直接放在高盐溶液上面（与之相贴近），还是说放在真空层中任意位置都行呢。

2、跑的过程中是对该石墨烯进行位置限制吗？

wzkchem5

confidence 发表于 2023-2-21 12:37
是的老师，之后我又延长了模拟时间，就观察到少部分NA/CL离子会迁移到低盐部分。在此基础上我又创建了带 ...

1. 一般解决方法是在上层水和下层水的周期镜像之间加一层不可穿透的膜（如石墨烯），或者冻结一层水
2. 不带电的凝胶层可能碰巧透过率低，导致模拟的时间内不足以观察到离子透过的现象。渗透压纯粹是统计学的现象，因此任何MD软件都可以体现渗透压

confidence

wzkchem5 发表于 2023-1-10 20:45
实验上已知这个时间尺度下会发生明显的迁移吗？
可能实验只证明了在毫秒时间尺度下有迁移，你计算只能跑 ...

是的老师，之后我又延长了模拟时间，就观察到少部分NA/CL离子会迁移到低盐部分。在此基础上我又创建了带电荷量较少以及不带电的凝胶层。发现了一些问题：

1、跑md过程中盒子会向xy方向收缩，使得最后整个盒子都充满了水，因此无法分清NA/CL是通过凝胶层渗透到低盐部分，还是在盒子顶端跑过去的（此时z方向可压缩系数为0，知道会往xy方向收缩，但是这也缩小太多了），请问老师有什么办法解决么？
2、对于不带电的凝胶层来说，跑完发现几乎没有离子处在凝胶层中，也没有离子到达低盐部分。如果考虑渗透压的作用，那么即使凝胶层不带电，也是会有离子透过现象的出现的。所以想请教一下各位老师，gmx中是存在渗透压的么？跑出这种结果是否合理呢？

confidence

ShuaiCui 发表于 2023-1-31 09:05
试问一下楼主，考虑过用过AIMD跑类似这样的结构嘛？

没有考虑哦

ShuaiCui

试问一下楼主，考虑过用过AIMD跑类似这样的结构嘛？

wzkchem5

confidence 发表于 2023-1-10 07:48
再想请教一下老师，我跑了20ns的动力学后，提取轨迹发现，模拟过程中NA/CL离子在凝胶层/高盐环境/低盐环境 ...

实验上已知这个时间尺度下会发生明显的迁移吗？
可能实验只证明了在毫秒时间尺度下有迁移，你计算只能跑纳秒级的动力学，那看不出来迁移就是正常的