求助在显式溶剂模型下如何正确搜索过渡态

我静静等待

最近尝试使用恒电势法结合显式溶剂模型，计算酸性条件下，硝酸还原的自由能和反应能垒。以反应NO*+H+ +e- →NHO* 这一步为例，首先构建了NHO*(30个水+H2O+slab)，构建方法是利用AIMD跑了3000步，挑选了其中几帧然后结构优化，选出其中的能量和构型比较准确的（构型如FS所示），构建初始态是将NHO中的N-H键断裂，是H与附近的水分子上的O结合，形成水和氢离子，然后再进行结构优化，得到NO*+H+。我主要的问题是由于结构优化，IS和FS的水层发生了一定的变化，这就导致使用CINEB插点不合理，而直接使用DIMER法则是需要考虑是使用FS的水层去初猜过渡态还是使用IS的水层去？还是有其他方法

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yxzinc 发表于 2023-6-25 17:02
直接使用基于AIMD的计算方法啊，去了解一下Constrained molecular dynamics、Slow-growth approach
这个反 ...

非常谢谢您回复我的问题，当初确实考虑过使用受限分子动力学结合热力学积分的方法研究这个课题，但是由于时间有限，课题组在这方面也没有太多基础，所以我更多的是参考The Journal of Physical Chemistry Letters 2021 12 (29), 6988-6995这篇文章使用传统的过渡态方法寻找反应的过渡态。

yxzinc

直接使用基于AIMD的计算方法啊，去了解一下Constrained molecular dynamics、Slow-growth approach
这个反应用这种方法已经有人做过了：Nat Commun 13, 5471 (2022)