纯新手请教思路：关于紫外和红外对材料的辐射烧蚀

wildon

各位老师好，我想进行紫外和红外对材料辐射烧蚀的工作。了解到紫外主要影响电子的状态，这部分应该要通过量子力学计算。而红外主要影响分子的振动，这部分可以通过分子动力学完成。
现在的思路为采用CP2K中的QM/MM来完成这个过程。问了下GPT，以下是一个基本的步骤：
1. 使用CP2K的几何优化功能优化你的分子结构。
2. 使用TDDFT计算你的分子在受到紫外辐射后的激发态。
3. 使用振动频率分析来获取分子的振动模式。
4. 使用分子动力学模拟来模拟分子在激发态和振动激发下的运动，以及可能的断键过程。


我想请问通过CP2K中的QM/MM采用上述步骤或其他步骤，可以模拟紫外和红外对材料的烧蚀过程吗，谢谢各位。

wildon

wzkchem5 发表于 2023-8-8 16:39
先查文献类似体系，确定哪根键最容易断，再计算。计算虽然也可以预测先断哪根键，但要么需要非绝热动力学 ...

谢谢老师，我再了解了解

wzkchem5

wildon 发表于 2023-8-8 09:06
不清楚断键的位置，想知道2-3个单体（C\H\O\N）在光子作用下的断键产生自由基的过程。
请问我应该了解哪 ...

先查文献类似体系，确定哪根键最容易断，再计算。计算虽然也可以预测先断哪根键，但要么需要非绝热动力学（入门门槛高、费时费力），要么需要把所有可能断的键都算一遍、看哪个最容易断，无论如何都比较费工夫。

wildon

wzkchem5 发表于 2023-8-7 16:03
是否已知断的键是哪根？

不清楚断键的位置，想知道2-3个单体（C\H\O\N）在光子作用下的断键产生自由基的过程。
请问我应该了解哪方面的知识呢，谢谢老师

wzkchem5

wildon 发表于 2023-8-7 02:42
非常感谢您的回复，我还想请问如何单纯模拟聚合物分子链在紫外辐射下的断链产生自由基的过程，问题有点小 ...

是否已知断的键是哪根？

wildon

wzkchem5 发表于 2023-8-4 16:43
研究的重点是烧蚀的产物，还是烧蚀的速率、升温幅度等参数？如果产物不重要，只需要知道材料单位时间内吸收 ...

非常感谢您的回复，我还想请问如何单纯模拟聚合物分子链在紫外辐射下的断链产生自由基的过程，问题有点小白，请您不要介意

wzkchem5

研究的重点是烧蚀的产物，还是烧蚀的速率、升温幅度等参数？如果产物不重要，只需要知道材料单位时间内吸收了多少能量（由此可以得到单位时间内升温幅度），且材料没有荧光的话，只需要计算材料的吸光系数就行了，这个确实可以通过振动分析（红外）和TDDFT计算（紫外）得到。
进一步地，如果烧蚀的机理是把材料熔化或蒸发，那么只要知道材料的熔化焓（用分子动力学算）、蒸发焓（用热力学循环算），就可以知道熔化或蒸发的速率；如果烧蚀的机理是使材料热分解，那还要知道材料的热分解温度；如果烧蚀的机理是使材料光分解，那还需要计算光分解的量子产率。

wildon

sobereva 发表于 2023-8-3 18:06
跟QM/MM没直接关系
QM/MM适用的场合都是和具体体系绑定的，具体什么材料都不提。除非已知材料确切是某些位 ...

谢谢sob老师，我在了解了解

xexlalalan

问ChatGPT……（手动流汗黄豆）

目前ChatGPT无法预测人类尚未发现的知识和方法，更别提ChatGPT 3.5了。而且这玩意也没针对学术界的东西强化学习。不过你可以试试用ChatGPT 4.0联网，把你要做的东西和你具体要的output详细的告诉chatGPT，虽然我不抱什么期望，但我挺好奇他会怎么说

sobereva

跟QM/MM没直接关系
QM/MM适用的场合都是和具体体系绑定的，具体什么材料都不提。除非已知材料确切是某些位点发生的断键反应，否则都没法划分QM和MM区。

红外的情况，可以做AIMD模拟高温状态对应的材料的分解行为

紫外情况绝不是简单的事。对足够大的模型，跑激发态AIMD的代价极高，考虑到非绝热效应更为复杂。如果是静态地在激发态势能面上找分解的过渡态的方式考察相对简单点，但对于复杂体系这也并不容易实现，或者本身行不通。