求助：使用cp2k优化氧化铝负载Cu13团簇后，团簇有些散

卡卡西永恒

我在Multiwfn中创建cp2k输入文件，设置任务优化结构(晶胞尺寸不变)，设置XY周期性，设置色散校正DFT-D3(BJ)，开启smearing，固定下面两层原子，其他参数默认。计算时刚开始128步内没收敛，后来都收敛了，计算结束后导出cif文件发现Cu13有些变形，请问大家这个变形是不是有问题呀
并且每次SCF迭代结束后就会出现 WARNING: S**2 computation does not yet treat fractional occupied orbitals 这种警告，我的设置有什么不合理的地方吗

sobereva

卡卡西永恒 发表于 2023-9-28 21:10
sob老师，我现在试着对结构优化后的Cu13团簇计算单点能，在Multiwfn中设置开启smearing，基组设置Ahlrich ...

用杂化泛函时，要么把Multiwfn自动产生的输入文件里SCREEN_ON_INITIAL_P T注释掉，要么读取纯泛函的波函数文件当初猜，否则几乎不可能收敛。这是常识性知识
下文也说了
解决CP2K中SCF不收敛的方法
http://sobereva.com/665（http://bbs.keinsci.com/thread-37196-1-1.html）
北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/workshop/KFP_content.html）里我讲课时也强调了

卡卡西永恒

sobereva 发表于 2023-9-28 05:50
1 是
2 如果研究结合整个过程能量变化，单体也必须进行优化
3 同种原子（诸如都是Cu13的部分）的基组必 ...

sob老师，我现在试着对结构优化后的Cu13团簇计算单点能，在Multiwfn中设置开启smearing，基组设置Ahlrichs-def2-TZVP，设置理论方法为PBE0，其他默认。计算过程中convergence的值维持在三点多不收敛。我又把基组和理论方法改为了默认的，在计算128步后也没有收敛，后来增加到了300步和500步后也是没收敛。请问老师我的设置有没有哪里明显不合理的地方

Cu13结构优化时具体为设置任务优化原子和坐标(晶胞尺寸不变)，开启smearing,其他参数默认，刚开始128步内未收敛，后面都成功收敛。

sobereva

卡卡西永恒 发表于 2023-9-27 13:33
sob老师，在优化完结构之后我要用cp2k计算Cu13团簇在γ-Al2O3表面的吸附能，关于计算吸附能有几个问题请 ...

1 是
2 如果研究结合整个过程能量变化，单体也必须进行优化
3 同种原子（诸如都是Cu13的部分）的基组必须一致，不同种的不需要一致
DZVP-MOLOPT-SR-GTH适合做优化，算能量太low
4 冻结显然不影响单点能的计算
周期性该怎么设还怎么设，跟你算单点还是优化没关系

卡卡西永恒

sobereva 发表于 2023-9-26 14:44
输入文件本身没明显问题。结果也没必然问题，虽然也可以尝试Cu13一开始摆远点再看看结果
不用管warning

sob老师，在优化完结构之后我要用cp2k计算Cu13团簇在γ-Al2O3表面的吸附能，关于计算吸附能有几个问题请教您

(1)计算公式为E=Eab-Ea-Eb，其中a，b分别代表Cu13团簇和γ-Al2O3，这个计算方法是正确的吧

(2)在计算单独的Cu团簇和γAl2O3能量的时候，我是用之前单独优化后的模型算，还是说我优化完Cu13/γAl2O3整体后，再分别将Cu13和γ-Al2O3摘出来算。(因为整体优化完后对比之前单独优化Cu13和Al2O3有轻微结构差别)

(3)在计算Eab、Ea、Eb时，所使用的基组是不是要保持一致呀，我可以都使用DZVP-MOLOPT-SR-GTH吗

(4)在计算能量时，还需要冻结原子、设置XY方向周期性这些操作吗

sobereva

输入文件本身没明显问题。结果也没必然问题，虽然也可以尝试Cu13一开始摆远点再看看结果
不用管warning