如何分析和计算CO2复合构型中的四极矩相互作用

panMD

      在研究中，我们分别构建了单CO₂、2CO₂和3CO₂分子体系，并在相同的计算级别下进行了结构优化、单点能计算及能量分解分析等。由于研究重点在于分析每个体系中各原子之间的能量，因此我们使用了EDA-FF方法进行能量分解(http://sobereva.com/442)。然而，最初在分析时未充分注意到基于力场的能量分解存在局限性，尤其忽视了对二氧化碳分子四极矩的分析。因此，我们进一步对单分子CO₂体系及两个CO₂分子体系进行了多极矩计算。图1展示了CO₂的多极矩计算及分析，图2和图3则分别展示了CO₂-CO₂的计算和分析，均通过模糊空间分析（http://sobereva.com/558）。

基于以上，我有以下几个问题，想请教一下各位老师和同学：

1. 四极矩的计算结果是否可以与EDA-FF的能量分解结果结合讨论？EDA-FF分析是否能够充分反映CO₂分子之间的静电相互作用？

2. 目前的分析仅限于方向性研究（图1，2），是否有必要进一步通过多极展开计算静电相互作用？特别是四极矩-四极矩的相互作用是否需要更为详细的计算和分析？

3. 如果需要进一步的静电相互作用计算，以下两个公式是否适用（图4）？两者的区别是什么？我个人认为后者更适合描述CO₂分子之间的四极矩相互作用，是否可以确认这一点？同时，是否有相关文献可以作为参考以验证计算的正确性？

sobereva

分子的电多极展开和考虑原子多极矩是两个层面的事。由于EDA-FF已经考虑了原子电荷之间的相互作用，因此更进一步是考虑原子偶/多极矩带来的更精细层面的相互作用。如果你对分子之间通过偶/多极矩相互作用来描述静电相互作用，那就跟EDA-FF用原子电荷计算静电相互作用没关系。

下文介绍的我的JMM论文里有分子间四极矩相互作用的讨论例子
静电效应主导了氢气、氮气二聚体的构型
http://sobereva.com/209