纳米液滴界面处反应建模与动力学模拟问题求助

luzhongkui

各位大佬好，我想通过动力学模拟“Spontaneous formation of urea from carbon dioxide and ammonia in aqueous droplets”文章中研究的二氧化碳和氨在水滴中自发形成尿素这一过程。

该反应是CO2和NH3常温下在水滴表面自发反应形成尿素：在水滴模型中：气体中的CO₂和NH₃是“进口”，源源不断地溶解到液滴表层；液滴表层就是“反应区”，这里有特殊的化学梯度；尿素生成后，会通过扩散进入液滴内部的本体溶液，这相当于“出口”。这种“即产即走”的模式，可以不断打破局部化学平衡，推动反应持续进行。这里作者认为该化学梯度是pH梯度，液滴的最表层由于水分子的特殊排列，可以比内部变得更酸，在酸性条件下，CO₂和NH₃反应的中间体——氨基甲酸（NH₂COOH）能以中性分子的形式稳定存在。而在传统本体溶液的碱性或中性条件下，它会立刻脱去一个质子，变成惰性的氨基甲酸根离子（NH₂COO⁻），反应就此终止。

关于模拟此反应我有如下的几个问题想要请教：
1). 是否有纯水模型/力场等能够模拟常温下水界面处的pH梯度？(我没有查找到相关的文献和工作)
2). 如果没有1)中的现成的, 自己训练又该如何做？我该如何建模才能使得纳米水球界面处有pH梯度(试过在水球的亚表层即水球表面到内部10埃的距离添加H3O+，再在水球中心添加OH-做为抗衡粒子，同时施加L-J将两种粒子分别约束在水球亚表层和水球中心，但是体系跑崩了)，以及后续的CO2在纳米水球表面被质子酸催化