求助：pob-TZVP-rev2基组如何进行大体系的杂化泛函计算

guyingbing

Sob老师，各位老师大家好：
     我目前的研究体系是计算一个Mo掺杂的NiFe-LDH体系。我建立了一个6*8*3的超晶胞，总共720个原子。考虑到体系中含有大量的Ni、Fe、O元素。如果使用GTH赝势，搭配DZVP-MOLOPT-SR系列基组进行计算时，只有当CUTOFF与REL_CUTOFF取值非常大时，才能满足收敛的条件。因此我想使用GAPW计算，以便降低耗时，提升精度。我目前采用的是pob-TZVP-rev2基组做全电子计算，同时采用pob-DZVP-rev2作为ADMM基组加速杂化泛函的计算。在计算时，我首先采用pob-TZVP-rev2为机组，进行了纯泛函计算。然后，再读取纯泛函计算产生的波函数用作初猜，进行杂化泛函计算。但是，不幸的是杂化泛函似乎无法计算，连续计算4h，计算结果依旧卡在如图所示的界面，似乎并没有进入自洽迭代过程。我使用的超算是CPU是Xeon Platinum Processors (3rd Gen，64核)，内存256G。能请各位老师帮我分析一下造成这个现象的原因是什么？对该体系该如何进行杂化泛函的计算？能请帮我推荐一下采用的基组吗？阅读sob老师的博文，老师提到可以使用pcseg基组进行全电子计算。但有两个问题：1）pcseg基组仅前三周期包含ADMM基组，Ni、Fe元素没有ADMM基组。2）https://www.basissetexchange.org/该网站上pcseg基组有pcseg-0，pcseg-1，pcseg-2，pcseg-3，pcseg-4，总共5类。者5类基组有什么区别呢？应该用那个基组计算呢？注：采用Multiwfn 3.8生成相应的输入文件。
此致
    敬礼  

sobereva

guyingbing 发表于 2026-1-22 20:00
经过google group上大神提醒，修改EPS_PGF_ORB 1E-6 计算就会有结果了。

光改这个没大用。这主要影响的是纯泛函的耗时，而这不是杂化泛函计算的大头，真正大头是算ERI部分。大体系算ERI四个小时没算完是极为正常的。
当前情况你刻意用全电子基组根本没任何好处。

看下文
CP2K做杂化泛函计算的关键要点和简单例子
http://sobereva.com/690（http://bbs.keinsci.com/thread-41087-1-1.html）

guyingbing

经过google group上大神提醒，修改EPS_PGF_ORB 1E-6 计算就会有结果了。