Gaussian联用xtb、ORCA，计算过渡态的流程是否合理？

StormSpirts

大家好！

我最近在计算主族有机反应能垒，用的是卢老师给的Gaussian与xtb、ORCA联用的脚本（http://sobereva.com/421）。

我先使用gau-xtb计算了TS、freq、IRC，并用gau-xtb分别优化了反应物和产物的结构。然后用gau-orca分别对上步优化得到的过渡态、反应物、产物的结构进行优化和计算单点，再用gau-orca计算过渡态的freq进行检验。

请问我的这个计算流程合理吗？

谢谢大家！

wzkchem5

可以倒是可以，但是其实这些步骤都用不着高斯，只用orca就行了，包括xtb也可以从orca里调用。所以审稿人可能会问你为什么一定要用高斯，相比直接用orca做结构优化、频率分析有什么优点，你能答得出来就行。

StormSpirts

wzkchem5 发表于 2022-5-16 21:00
可以倒是可以，但是其实这些步骤都用不着高斯，只用orca就行了，包括xtb也可以从orca里调用。所以审稿人可 ...

谢谢老师！

我最初用gau-xtb在GFN2-xTB级别下优化好了若干个过渡态，尝试过用ORCA继续优化，但是全部都达到最大循环而不收敛，但是用gau-orca就都收敛了。
ORCA不收敛的结构有的是确实跑偏了，有的是基本符合我的预期。

老师说得对，这里本来没有必要搞这么麻烦。这是我的ORCA优化TS的关键词，不知问题出在哪里呢？谢谢老师！
（我现在先去试试SlowConv）

! B3LYP D3 def2-TZVP def2/J RIJCOSX optTS numfreq tightSCF noautostart miniprint nopop
%maxcore  4000
%pal nprocs  40 end
%cpcm
smd true
SMDsolvent "water"
end
%geom Calc_Hess true end
* xyz   0   1

RAL

StormSpirts 发表于 2022-5-16 21:44
谢谢老师！

我最初用gau-xtb在GFN2-xTB级别下优化好了若干个过渡态，尝试过用ORCA继续优化，但是全部 ...

先去NumFreq因为有解析频率优先使用解析频率，再去SMD，因为SMD容易引起势能面粗糙导致震荡，另外xtb的势能面和B3LYP-D3还是有很大区别的，最好是把过渡态中涉及成断键的原子先固定，优化好其他部分，再做OptTS

StormSpirts

RAL 发表于 2022-5-16 23:20
先去NumFreq因为有解析频率优先使用解析频率，再去SMD，因为SMD容易引起势能面粗糙导致震荡，另外xtb的势 ...

感谢老师！

我尝试了您的建议，去掉SMD后优化，势能曲线平稳下降，大幅的震荡全部消失了。然后再把SMD加回来就收敛了。

固定成断键的原子方法对容易跑偏的结构很有效。

非常感谢，受益匪浅！