星际富勒烯红外谱数据库构建与预测

chemhou

       C60的发现起源于人们对星际碳物质的探索，于1985年由Kroto、Smalley和Curl等人首次在实验室合成，三人并因此获得1996年诺贝尔化学奖。2010年，加拿大天文学家Jan Cami教授等人通过将C60的四条红外特征谱线与Spitzer空间望远镜观测的年轻行星状星云Tc 1的红外发射谱比对，确认C60存在于星际空间。目前，天文学家已在恒星形成区、年轻恒星、演化晚期恒星、（前）行星状星云以及星际介质等多种天体环境中发现了C60，表明其在宇宙空间的广泛存在。

       Kroto教授曾于1980年代末期提出猜想：星际环境中，富勒烯可与其他星际分子/离子通过离子-分子或分子-分子反应形成富勒烯衍生物从而存在于星际空间。事实上，研究人员已经通过化学或物理方法合成了数百上千种富勒烯衍生物。那么，如何确认富勒烯衍生物以及哪些富勒烯衍生物存在于星际空间，仍然是一个极具挑战的难题。

       基于此，西安交通大学侯高垒教授联合多个研究团队，利用自主发展的质谱-光谱联用实验技术，首次测量得到了气相富勒烯-金属复合物在6-25微米范围的高分辨红外谱，并通过与Spitzer空间望远镜得到的天文观测谱比对分析，发现富勒烯-金属复合物可潜在贡献于星际未证认红外发射谱带和弥散星际谱带（TheAstrophysical Journal 2023, 952: 13. DOI:10.3847/1538-4357/accf1b）。

       最近，在上述工作基础上，侯高垒教授团队将目前所有已报道的实验测量的C60、C60+、C60H+、C60O+、C60OH+、C70和C70H+等七种富勒烯物种的振动频率汇编为VibFullerene数据集。研究人员利用密度泛函理论对VibFullerene数据集中的90余个频率数据进行统计分析，在综合考虑计算成本与计算可靠性的基础上，拟合得到了各种常用理论计算水平下适合于富勒烯物种红外谱可靠预测的频率校正因子。研究人员将通过所得校正因子校正的富勒烯-金属复合物的理论红外谱与实验测量谱进行对比，发现理论与实验吻合很好，表明了研究所构建VibFullerene数据集的合理性与所得频率校正因子的可靠性。

       随着实验技术的发展，研究人员希望VibFullerene数据集得到进一步的扩充与丰富，从而使得人们对富勒烯相关物种红外谱的预测精度得到进一步提高，为天文观测的谱线范围提供重要指导。特别是2021年底发射升空的詹姆斯·韦伯空间望远镜（JWST）将为研究人员提供更高灵敏度、更高信噪比和更高分辨率的天文观测红外发射谱数据，从而为富勒烯相关物种的搜索与分析提供前所未有的机遇。这将有助于认识富勒烯等碳基分子在恒星演化中的潜在意义和价值，理解宇宙中的物质循环，从而帮助完善宇宙演化模型，揭示宇宙生命起源。

       上述研究成果近期以"Towards areliable prediction of the infrared spectra of cosmic fullerenes and theirderivatives in the JWST era"为题发表在国际著名天文期刊《皇家天文学会月报》（Monthly Notices of the Royal Astronomical Society, 2023, stad2335）。西安交通大学物理学院侯高垒教授设计领导了该研究，为论文的通讯作者，博士生徐健智为论文第一作者。研究工作得到了国际知名天体物理学家美国密苏里大学Aigen Li教授与中科院新疆天文台李小虎研究员的合作与支持。西安交通大学物理学院和物质非平衡合成与功能调控教育部重点实验室为论文的通讯作者单位，研究工作得到了国家自然科学基金和西安交通大学“青年拔尖人才支持计划”等的支持。

       西安交大“团簇谱学精密测量和结构调控”研究团队由侯高垒教授牵头组建。团队实验和理论并重，坚持面向世界科技前沿和国家重大需求，主要利用自主研发的多维度调控的高灵敏度高分辨质谱-光谱联用实验技术与仪器，开展原子分子团簇结构、光谱学及其动力学的实验和理论研究。目前研究工作主要围绕实验室天体物理与化学、能源催化转化以及团簇基功能信息器件的设计与构建等开展。在JACS、Angewandte Chemie、Acc. Chem. Res.、PNAS、Nat. Commun.、Astrophys. J.和Phys. Rev. A等期刊发表学术论文80余篇；主持国家自然科学基金委面上项目、重大研究计划、科技部高端外专项目和陕西省科技科技创新团队等国家级与省部级项目，与国内外多个知名研究小组和大型光源装置如加拿大光源、荷兰自由电子激光光源FELIX等建立有紧密的长期合作关系。

       文章链接：https://doi.org/10.1093/mnras/stad2335