关于计算MOF吸附乙烯乙烷结合能的相关问题求助

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-6 19:13:32

本帖最后由红茶泡枸杞于 2024-5-10 16:45 编辑

1.MOF在MS中切出来一部分，不太确定保留多少合适，目前试了如下两个，电荷和自旋多重度是默认的0、1，这两个计算有意义吗？我需要计算MOF吸附乙烯乙烷的结合能，目前正在对MOF进行结构优化，因此主要想咨询一下这样算是否合适。

2.上述体系有C、H、O、Al，电荷和自旋多重度应如何设置？是一个一个去试，看哪个的能量最低吗？

wzkchem5 · 发表于 Post on 2024-5-6 19:18:28

加氢没有加对。先检查所有原子上加氢的数目是否正确。
所有金属的第一配位层必须饱和。
电荷通过数电子决定，自旋多重度通过数单电子决定。不能一个一个试，即便试也只能在电荷确定的情况下试出自旋多重度，电荷是不可能靠试的方法确定的，必须手动数电子。
此外建议重新考虑一下到底要不要截团簇，除非是用DLPNO-CCSD(T)等周期性程序没有的方法做计算，否则完全可以做周期性计算

John_Tao · 发表于 Post on 2024-5-6 23:39:33

你的萘上甚至有两个H，羧酸的碳上应该也没有H

sobereva · 发表于 Post on 2024-5-8 06:52:38

与其鼓捣簇模型远不如直接用CP2K当周期性算，簇模型处理不好会由于边界效应造成结果不合理、被审稿人质疑，而且截出来的体系原子数一般都得几百，Gaussian里计算速度远远比CP2K当周期性计算慢得多得多。北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/workshop/KFP_content.html）学完一遍就能很容易做这类MOF体系的周期性DFT计算。

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-9 20:42:39

wzkchem5 发表于 2024-5-6 19:18
加氢没有加对。先检查所有原子上加氢的数目是否正确。
所有金属的第一配位层必须饱和。
电荷通过数电子决 ...

老师您好，加氢是我建模的失误，已重新建模。我了解到自旋多重度的计算公式为Nα-Nβ+1，如果整个MOF的自旋多重度，假设我的体系是C80H32O20Al12，那么总电子数为6*80+32+20*8+12*13=828，为偶数，那么自旋多重度可能是1，3，5，7，9，然后再去试哪个能量最低，这样对吗？电荷设置为0对吗？

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-9 20:44:21

sobereva 发表于 2024-5-8 06:52
与其鼓捣簇模型远不如直接用CP2K当周期性算，簇模型处理不好会由于边界效应造成结果不合理、被审稿人质疑， ...

本来感觉用孤立体系来算会耗时短一点，所以用高斯来算了，现在我去尝试一下用CP2K算周期性体系，谢谢老师

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-9 20:44:59

John_Tao 发表于 2024-5-6 23:39
你的萘上甚至有两个H，羧酸的碳上应该也没有H

这个是我的失误，已经重新建模了，谢谢

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-9 21:47:13

老师们，这是2*3*2的MOF输入文件，采用CP2K结构优化，可以帮我看看模型和输入文件是否合理吗？1416个原子，现在第一步花了大概十五分钟，是正常的吗？万分感谢。

sobereva · 发表于 Post on 2024-5-10 07:52:07

红茶泡枸杞发表于 2024-5-9 21:47
老师们，这是2*3*2的MOF输入文件，采用CP2K结构优化，可以帮我看看模型和输入文件是否合理吗？1416个原子， ...

a、c方向已经够大了，没必要扩胞

不说计算资源问耗时毫无意义

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-10 10:03:36

sobereva 发表于 2024-5-10 07:52
a、c方向已经够大了，没必要扩胞

不说计算资源问耗时毫无意义

老师，我用的是32核cp2k.popt版本，在centos8steam的服务器上运行，现在给它改成1*2*1的试一下

wzkchem5 · 发表于 Post on 2024-5-10 15:44:16

红茶泡枸杞发表于 2024-5-9 13:42
老师您好，加氢是我建模的失误，已重新建模。我了解到自旋多重度的计算公式为Nα-Nβ+1，如果整个MOF的自 ...

电荷是多少只有你知道，你只给了分子式，由此并不能唯一确定电荷。
如果电荷确实是0，那么自旋多重度确实只可能是奇数，但是强烈不建议盲目试，第一对于很多体系而言，由共振式可以唯一确定单电子的数目，由Hund规则可以唯一确定单电子里面几个alpha几个beta，不需要试自旋多重度；第二，即使自旋多重度正确，波函数也可能收敛到错误的地方（例如单电子的空间位置错误），而必须了解你的体系的电子结构才能知道你的波函数有没有收敛到错误的地方。所以不能只学会判断自旋多重度的奇偶、剩下的都靠盲目试，必须通过手工分析你的体系的电子结构，对单电子的数目和位置有预期，然后才能开始计算

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-10 16:44:59

wzkchem5 发表于 2024-5-10 15:44
电荷是多少只有你知道，你只给了分子式，由此并不能唯一确定电荷。
如果电荷确实是0，那么自旋多重度确 ...

感谢老师的解答，受益颇多。如MOF.cif文件所示（已重新添加到原文中），我现在给它扩成1*2*1用CP2K做结构优化。关于您说的“由Hund规则可以唯一确定单电子里面几个alpha几个beta，不需要试自旋多重度”，我现在只会判断原子有几个alpha几个beta，不能确定整个体系如何判断，请问如何用Hund规则判断整个体系有几个alpha几个beta呢？关于电荷问题，铝原子连了6个氧，那么铝应该是+6价，其他原子为0，我应该单独设置铝原子的电荷是吗？

wzkchem5 · 发表于 Post on 2024-5-10 17:33:15

红茶泡枸杞发表于 2024-5-10 09:44
感谢老师的解答，受益颇多。如MOF.cif文件所示（已重新添加到原文中），我现在给它扩成1*2*1用CP2K做结构 ...

我的建议是你最好重新学一下无机化学甚至高中化学。“铝应该是+6价”？？先分清楚价态和配位数。
会正确判断价态和配位数以后，再检查你数电子的方式是否正确。
确定你数电子数对了，也就是电荷确定判断对了，再学怎么判断单电子数目，方法是画共振式，如果不会画共振式，自己在网上找资料学。
这些都学扎实了，再讨论如何应用Hund规则的问题

红茶泡枸杞 · 发表于 Post on 2024-5-12 12:18:48

wzkchem5 发表于 2024-5-10 17:33
我的建议是你最好重新学一下无机化学甚至高中化学。“铝应该是+6价”？？先分清楚价态和配位数。
会正确 ...

我确实这方面知识欠缺很多，谢谢老师建议，我下去再好好看看

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