CP2K模拟NiFe2O4时一直出错

yiranfengbai

老师您好，我想用CP2K模拟反尖晶石结构的NiFe2O4晶胞，后续切（001）面做小分子吸附的AIMD模拟。优化NiFe2O4晶胞时使用2x2x1超胞，DFT+U参考了”1“中的Fe:4.5eV，Ni:6eV。但计算非常慢，而且一直出现 “*** WARNING in dft_plus_u.F:2021 :: DFT+U energy contibution is negative ****** possibly due to unphysical Mulliken charges!"
请问老师：
1，我的优化和单点能输入文件是否有问题呢？因为是大体系，所以用了OT方法，是否对结果有影响？
2，对于双金属体系该怎么测试U值呢？
     我一般是先固定Fe的U值，优化不同Ni的U值（0~6eV），再计算单点能，通过查找接近实验band gap时对应的U值，然后再固定Ni的U值，然后再测试Fe的U值。但这样工作量很大。能不能直接计算单点能呢？

sobereva

CP2K用的Ueff一般不会那么大

结果合理性跟用不用OT没必然关系

MULTIPLE_UNIT_CELL  2  2  1设置莫名其妙，本身这个晶胞是各向同性的，没理由各个方向扩胞倍数不同

MULTIPLICITY要设的是考虑了MULTIPLE_UNIT_CELL之后的超胞的情况，你现在只是对当前晶胞做了设置，明显不对

使用成键方式相似的只含Fe或Ni的化合物确定一个元素的Ueff值，再用这个Ueff值对当前体系凑另一个元素的Ueff值。或者基于其它程序如QE，用线性响应法之类方式算出两种元素的Ueff值的比例，套用到当前计算上，届时就只需要凑一个值，或许也可行

yiranfengbai

sobereva 发表于 2024-5-8 06:34
CP2K用的Ueff一般不会那么大

结果合理性跟用不用OT没必然关系

老师，我这几天按照您的建议进行了修改：MULTIPLE_UNIT_CELL 2 2 2，MULTIPLICITY 设为1+2x8x8=129，Ni和Fe的Ueff分别设为2和3.3eV。计算时发现SCF一直不收敛，后来把DIIS改为CG，单点能SCF收敛，但几何优化跑了2天一直没有收敛的趋势。最后把SCF的收敛限改为1E-5，单点和几何优化都收敛了。请问老师，现在还需要继续跑1E-6吗？

sobereva

yiranfengbai 发表于 2024-5-12 17:27
老师，我这几天按照您的建议进行了修改：MULTIPLE_UNIT_CELL 2 2 2，MULTIPLICITY 设为1+2x8x8=129，Ni和 ...

拿最终结构，读取优化任务产生的波函数当初猜，再尝试1E-6，实在不行就用1E-5的结果凑合

yiranfengbai

好的老师