Gaussian的External接口结合GPU4PySCF进行结构优化

slxc920113

最近手头的GPU资源比CPU资源富裕，于是萌生了用GPU做量化计算的念头，但是测试了一圈下来，只有字节跳动现在维护的GPU4PySCF对于GPU的性能发挥得最好，当然就笔者之前迁移Gaussian的优化器代码到BDF的经验来说，结构优化器还是Gaussian的最稳健（分支特别多）。于是就写了一个external的python脚本，调用GPU4PySCF进行能量和梯度的计算（也支持PySCF，但是如果用CPU的话相对于直接用Gaussian计算没有太大的收益）。

采用B3LYP泛函，def2-SVP基组简单测试比较了110原子体系的结构优化，分成了三种常见，纯Gaussian16的计算，纯GPU4PySCF的计算，Gaussian16优化器+GPU4PySCF的SCF计算
其中GPU4PySCF的SCF计算开启了密度拟合加速，另外GPU4PySCF应该还内置了交换积分的优化。

硬件方面，纯Gaussian16的优化计算采用了AMD Ryzen 9 7950X 16-Core Processor，16核，64G内存，实际计算使用了16核，60G的内存。
纯GPU4PySCF的计算采用了已经淘汰的i7-7900X CPU @ 3.30GHz，10核，64G内存，实际计算使用了1核，16G内存，1张V100-16G显卡。
Gaussian16优化器+GPU4PySCF的SCF计算同上。



采用Gaussian优化器的时候，步数基本上差不多，但是由于GPU4PySCF的单步计算快得多，即使加上了每次重启进程的开销，也比Gaussian快得多，所以最后的总时间基本上相差一倍。
用PySCF自带的优化器，需要的迭代步数要多不少，但是最后总的计算时间相差不大，因为没有重复启动进程的开销，也没有重复写入check文件和读取初猜的开销。

假设用户已经安装好pyscf和gpu4pyscf，调用的方法如下，需要写python脚本的绝对路径：

1. %Chk=test.chk
   
2. # External='python /home/wangc/work/external_pyscf.py --xc b3lyp --basis def2-svp --disp d3bj --gpu 0 --pcm IEFPCM --eps 20.7 --nofchk --verbose' opt(nomicro)
   
3. 
   
4. molecule optimization with PySCF
   
5. 
   
6. 0 1
   
7. C                  0.12947098   -0.04980080   -0.00169487
   
8. H                  0.48612541   -1.05861080   -0.00169487
   
9. H                  0.48614382    0.45459739   -0.87534637
   
10. H                 -0.94052902   -0.04978761   -0.00169487
    
11. C                  0.64281320    0.67615548    1.25571010
    
12. H                  1.71281139    0.67444841    1.25668846
    
13. H                  0.28454424    0.17288748    2.12936030
    
14. O                  0.16829836    2.02513063    1.25440387
    
15. H                  0.48664213    2.47757316    2.03897573
    
16. 
    

复制代码

结构、电荷、自旋多重度等信息Gaussian会自动传递，不需要care。

external_pyscf.py 额外接受如下的参数：

  --xc XC                                        泛函。默认：b3lyp
  --basis BASIS                               基组。默认：6-31g**
  --disp DISP                                  色散校正。默认：d3bj
  --gpu GPU_ID                              GPU设备ID，默认：0，不设置--gpu则使用pyscf进行计算，建议只用一张卡，多卡并行效率收益不大。
  --maxscf MAX_SCF_CYCLE             最大SCF循环次数。默认：50
  --grid GRID_LEVEL                       DFT网格级别。默认：3
  --conv CONVERGE                        DFT能量收敛限。默认：1E-9
  --ri                                              启用密度拟合加速
  --nocheckpoint                             不保存Check文件用于初猜
  --chkdir  DIR                                Check文件保存路径
  --nofchk                                      不生成fchk文件到Gaussian的缓存路径
  --verbose                                     输出详细的信息
PySCF的隐式溶剂模型API经常变，所以溶剂模型的代码可能会随着版本的更新失效
  --solvent  SOLVENT_NAME             溶剂名称
  --eps  VALUE                                溶剂相对介电常数
  --pcm  SOLVENT_MODEL               隐式溶剂模型，默认：IEFPCM，支持CPCM和SMD

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2025-10-13 14:57 上传 Uploaded

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zhouoh

好奇想问一下GPU4PySCF对于单精度的RTX游戏卡支持怎么样？

slxc920113

zhouoh 发表于 2025-10-13 14:15
好奇想问一下GPU4PySCF对于单精度的RTX游戏卡支持怎么样？

cuda支持就可以运行，用的应该是混合精度的算力。

senpoa

请问一下大佬，GPU4pyscf现在支持Hessian的计算吗？对于有解析Hessian的泛函可以求嚒，这样可以用来搜索过渡态。我看脚本里只写到了梯度求解。

slxc920113

senpoa 发表于 2025-10-24 10:15
请问一下大佬，GPU4pyscf现在支持Hessian的计算吗？对于有解析Hessian的泛函可以求嚒，这样可以用来搜索过 ...

可以，我没有加，因为hessian的计算我这儿总是爆显存，就没有用上，需要40G-80G的显卡。