双光子吸收计算求助

yuiop · 发表于 Post on 2019-6-20 22:00:56

本帖最后由 yuiop 于 2019-7-17 15:43 编辑

各位老师好，最近老师要求计算双光子分子的相关性质，但是本人是新手，组内以前没有过涉及过相关计算，有些问题想请教大家：
1. OPA和TPA吸收光谱的计算：看一些文献上计算方法写的是用gaussian进行TDDFT计算，但是我不太清楚关键词该怎么写。在论坛上搜索了一下，OPA吸收光谱是像普通分子一样计算，直接在S0结构上#p td b3lyp/6-31g(d)吗？双光子的吸收谱又该写哪些关键词？
2. 跃迁偶极矩：请问这是和普通的单光子吸收分子一样计算吗？还有激发态的偶极矩需要优化激发态结构吗？
3. TPA λmax：请问这个用高斯如何计算？而且应该取哪个激发态，我看到文献上不都是S1，是要振子强度不为0就行，还是算很多个态取振子强度最大的，还是其它什么判别方法？
4. 双光子吸收截面：看到一些文献使用dalton计算的，我也查了一下，但是关于输出文件的解读不太会，如下是我在网上下载的一个dalton计算双光子的部分输出文件，请问sigma是双光子吸收截面吗？这里的很多参数都又分为Linear和Circular Polarization，应该取哪个？
麻烦各位坛友和老师指导一下，谢谢大家！
               +-----------------------------------+
               | Two-photon absorption summary |
               +-----------------------------------+
---------------------------------------------------------------------------------
Sym  No  Energy  Polarization       Df       Dg       D    sigma    R
---------------------------------------------------------------------------------
   1 1 3.08 Linear    0.740E+02  0.829E+02  0.479E+03  0.334E+01 0.73
   1 1 3.08 Circular    0.740E+02  0.829E+02  0.349E+03  0.243E+01 0.73

   Rotationally averaged two-photon transition strengths

                     and rate constants

   +-------------------+----------------+----------------+
   | Polarization | DELTA_TP | K (0 -> f) |
   +-------------------+----------------+----------------+
   |  linear (para) | 479.48261585 |  0.154302E-18  |
   +-------------------+----------------+----------------+
   |  linear (perp) | 340.34499908 |  0.109527E-18  |
   +-------------------+----------------+----------------+
   | circular    | 349.21210845 |  0.112380E-18  |
   +-------------------+----------------+----------------+

heheda · 发表于 Post on 2019-6-24 14:41:51

我也不是太懂，下面是个人的一些浅显见解，不对的地方请大家批评指正！
1.OPA吸收光谱既可以用Gaussian，也可以用Dalton计算，一般都用Gaussian,具体指令参照sob老师写的《Gaussian中用TDDFT计算激发态和吸收、荧光、磷光光谱的方法》。
TPA信息只能用Dalton计算，计算的dal文件需要参照手册自己编写，mol文件生成方法：把fch文件拖入Multiwfn，进入主功能100，依次再选2，19.
2.跃迁偶极矩的算法好多帖子都有
3.TPA 我没见过λmax，只有σmax
4.好多老师说文件里直接输出的sigma并不是双光子吸收截面，可以自己编个脚本根据D（微观双光子吸收截面）计算一下σ。Linear和Circular Polarization分别是线偏振和圆偏振，看自己的实验条件做出选择。

yuiop · 发表于 Post on 2019-6-24 15:31:30

heheda 发表于 2019-6-24 14:41
我也不是太懂，下面是个人的一些浅显见解，不对的地方请大家批评指正！
1.OPA吸收光谱既可以用Gaussian， ...

好的，谢谢您！我再去学习学习。

sobereva · 发表于 Post on 2019-6-25 04:29:21

GAMESS-US也可以做TPA计算，在$TDDFT里添加TPA=.TRUE.即可

yuiop · 发表于 Post on 2019-6-25 09:42:47

sobereva 发表于 2019-6-25 04:29
GAMESS-US也可以做TPA计算，在$TDDFT里添加TPA=.TRUE.即可

好的，谢谢老师！不过我们组里目前只有gaussian和dalton，GAMESS-US没有使用经验，我再去查查相关资料吧。

yuiop · 发表于 Post on 2019-7-12 22:06:03

heheda 发表于 2019-6-24 14:41
我也不是太懂，下面是个人的一些浅显见解，不对的地方请大家批评指正！
1.OPA吸收光谱既可以用Gaussian， ...

老师，您好！我最近在重复文献，但是计算结果一直和文献不符，所以想再请教您一下。如下是我用Dalton计算TPA的dal文件：
**DALTON
.RUN RESPONSE
**WAVE FUNCTIONS
.HF
**RESPONSE
*QUADRATIC
.TWO-PHOTON
.ROOTS
10
**END OF INPUT
请您帮忙看下是不是有什么问题。
另外，请问TPA波长是用1240/Energy*2得到的吗？因为我这样能到的和文献一致的TPA波长，但除此之外，无论是delta_TP还是sigma_TP，我计算得到的结果都和文献差很大。您说sigma不是TPA截面，请问如何计算得到双光子吸收截面？谢谢！

heheda · 发表于 Post on 2019-7-16 11:14:54

yuiop 发表于 2019-7-12 22:06
老师，您好！我最近在重复文献，但是计算结果一直和文献不符，所以想再请教您一下。如下是我用Dalton计算 ...

你把文献DOI号和你的结果文件贴出来吧，单独看dal文件也没啥问题，波长能对应说明应该是对的。后面的不对有可能是你公式理解错了，或者单位没有换算正确。

yuiop · 发表于 Post on 2019-7-17 15:47:26

本帖最后由 yuiop 于 2019-7-17 15:49 编辑

heheda 发表于 2019-7-16 11:14
你把文献DOI号和你的结果文件贴出来吧，单独看dal文件也没啥问题，波长能对应说明应该是对的。后面的不对 ...

谢谢老师，我重复的是篇04年的中文文献，http://wulixb.iphy.ac.cn/CN/Y2004/V53/I7/2112#
我重复了该文中SB-DD分子的计算，以下是我的计算结果与文献值的对比：
SB-DD       i       ωi (eV)       δtp       λtp (nm)       σtp (GM)
文献       1       4.39       3.15E-02       564       1.48E-05
计算       1       4.39       3.30E+01       565       1.56E-02
文献       2       5.49       6.49E+03       452       4.78E+00
计算       2       5.49       6.48E+03       452       4.78E+00
文献       3       5.5       5.43E-01       452       3.95E-04
计算       3       5.5       1.31E+01       451       9.66E-03
文献       4       5.89       4.91E+04       420       4.16E+01
计算       4       5.88       4.89E+04       422       4.13E+01
文献       5       6.93       3.11E-02       358       3.60E-05
计算       5       6.93       2.18E+01       358       2.56E-02
附件是我计算的SB-DD的dalton输出文件。
我后来也重复了另外2篇文献，结果都和文献一致，不知道是不是因为这篇文献太老了，所以没算出来。麻烦您了！

heheda · 发表于 Post on 2019-7-17 20:33:21

你的计算和数据处理都是正确的，不要担忧。

yuiop · 发表于 Post on 2019-7-18 08:45:29

heheda 发表于 2019-7-17 20:33
你的计算和数据处理都是正确的，不要担忧。

好的，谢谢您，辛苦了！

tiantianl · 发表于 Post on 2019-11-25 19:57:36

yuiop 发表于 2019-7-17 15:47
谢谢老师，我重复的是篇04年的中文文献，http://wulixb.iphy.ac.cn/CN/Y2004/V53/I7/2112#
我重复了该文 ...

同学你好，我刚接触理论计算，想问一下对于计算双光子特性的输出文件，你是怎么分析的呢？有没有什么具体说明书啥的？

xxzj · 发表于 Post on 2021-7-13 16:56:11

您好，我想请问一下，双光子吸收有具有的判定条件吗？比如带隙需要介于多少之间，我网上没有找到准确的标准，所以想向您请教一下

chzhao-sdu · 发表于 Post on 2022-1-23 21:31:36

你好，看到你双光子吸收的帖子，你现在知道怎样从Dalton输出文件中“Two-photon absorption summary"的数据计算双光子吸收截面吗？不知道能否告知一下，谢谢

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[综合交流] 双光子吸收计算求助