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求助:如何处理两个自由基偶联的过程

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请问大家,我想计算两个自由基偶联的过程。路径I是找一个open shell singlet diradical 的过渡态;路径II是找一个三重态的过渡态;路径III是先将两个自由基片段凑一块儿,先得到一个三线态的中间体I,在经过单电子转移过程得到单线态的中间体II(SET过程这么处理合适吗?)。请问,按照图中哪一条路径处理是合适的呢?

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发表于 Post on 2022-10-17 23:36:27 | 只看该作者 Only view this author
帖子标题不得乱用叹号,置顶的新社员必读贴以及http://bbs.keinsci.com/thread-9348-1-1.html都明确说了。这次给你改了,下次乱用叹号直接删帖扣分处理。
北京科音自然科学研究中心http://www.keinsci.com)致力于计算化学的发展和传播,长期开办极高质量的各种计算化学类培训:初级量子化学培训班中级量子化学培训班高级量子化学培训班量子化学波函数分析与Multiwfn程序培训班分子动力学与GROMACS培训班CP2K第一性原理计算培训班,内容介绍以及往届资料购买请点击相应链接查看。这些培训是计算化学从零快速入门以及进一步全面系统性提升研究水平的高速路!培训各种常见问题见《北京科音办的培训班FAQ》
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欢迎加入人气极高、专业性特别强的理论与计算化学综合交流群思想家公社QQ群(群号见此链接),合计达一万多人。北京科音培训班的学员在群中可申请VIP头衔,提问将得到群主Sobereva的最优先解答。
思想家公社的门口Blog:http://sobereva.com(发布大量原创计算化学相关博文)
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发表于 Post on 2022-10-19 18:53:30 | 只看该作者 Only view this author
普通自由基(如烷基自由基)主要按第一条途径复合。后两种途径少,但不是不可能发生
Zikuan Wang
山东大学光学高等研究中心 研究员
BDF(https://bdf-manual.readthedocs.io/zh_CN/latest/Introduction.html)、ORCA(https://orcaforum.kofo.mpg.de/index.php)开发团队成员
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ORCID: https://orcid.org/0000-0002-4540-8734
主页:http://www.qitcs.qd.sdu.edu.cn/info/1133/1776.htm
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本团队长期招收研究生,有意者可私信联系

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2022-10-22 13:52:26 | 只看该作者 Only view this author
wzkchem5 发表于 2022-10-19 18:53
普通自由基(如烷基自由基)主要按第一条途径复合。后两种途径少,但不是不可能发生

多谢回答,再追问一下,对于单电子转移这一步,怎么去模拟呢?就是算一个单线态的中间体,再算一个三线态的中间体就可以了么?有点想不通怎么来模拟一个电子的转移过程。

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发表于 Post on 2022-10-22 15:59:45 | 只看该作者 Only view this author
yzy0326 发表于 2022-10-22 06:52
多谢回答,再追问一下,对于单电子转移这一步,怎么去模拟呢?就是算一个单线态的中间体,再算一个三线态 ...

用Marcus理论算
Zikuan Wang
山东大学光学高等研究中心 研究员
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ORCID: https://orcid.org/0000-0002-4540-8734
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2022-10-24 12:50:21 | 只看该作者 Only view this author

按照这篇帖子(http://sobereva.com/330)里讲的,对于pathIII来说,是不是两个自由基经过SET过程的内重组能就是,·R1与-R1之间的电子重组能λe,加上·R2与+R2之间的空穴重组能λh呢?

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发表于 Post on 2022-10-24 15:16:04 | 只看该作者 Only view this author
yzy0326 发表于 2022-10-24 05:50
按照这篇帖子(http://sobereva.com/330)里讲的,对于pathIII来说,是不是两个自由基经过SET过程的内重 ...

Zikuan Wang
山东大学光学高等研究中心 研究员
BDF(https://bdf-manual.readthedocs.io/zh_CN/latest/Introduction.html)、ORCA(https://orcaforum.kofo.mpg.de/index.php)开发团队成员
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2022-10-24 21:20:53 | 只看该作者 Only view this author

多谢赐教。感谢

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