ORCA石英超晶胞中Al杂质点缺陷计算求助

BruceLee1222

尊敬的各位大神，老师们好！本人想要请教ORCA石英超晶胞中缺陷计算问题。

我的α石英原始结构来自于materialsproject mp-7000, 扩胞为3*3*3超胞后，将处在最中间原胞Wyckoff位置的Si替换为了Al，该过程使用的是pymatgen-defect-analysis库.

考虑到集群节点优化问题，本人将超胞结构用vasp软件进行了优化（优化精度设置的比较低，且担心与实验值冲突，也并未先优化原胞就直接设置体积不变）

之后使用ORCA对Al原子的EPR性质进行计算时出现了问题，应该是积分出错，也许是体系过大造成？out文件如图所示。

本人的疑惑点在于：

1.这个错误是来自于结构优化的不够仔细，亦或是选择的基组等不准确？我使用的是def2-TZVP,IGLO-III和AUTOAUX

2. 体系确实较大，但考虑到ORCA也能对大得多得多的supercell进行计算，是否因为我没有生成对应的ORCAFF.prms文件？我没有进行这一步的操作是因为α石英是原子晶体，而ORCA manual里面所提到需要额外操作的都是分子晶体或者离子晶体。

wzkchem5

做计算最忌讳的就是不看、不分析报错信息。
根据这两行，你应该能自己推断出发生了什么事情：
The File: Al_Silica_EPR.gbw exists
The file does not contain orbitals

sobereva

删了gbw或者加上noautostart

用ORCA当做簇模型时记得对边界用氢进行饱和，别直接计算。

另外，CP2K可以直接对晶体直接做EPR计算，很好用，北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/workshop/KFP_content.html）的“电子g因子与超精细耦合的计算”部分有专门的例子。

BruceLee1222

wzkchem5 发表于 2023-7-27 20:48
做计算最忌讳的就是不看、不分析报错信息。
根据这两行，你应该能自己推断出发生了什么事情：
The File:  ...

非常感谢您百忙之中的回复，发现没有自己想的那么多，是一个低级错误。。。内存给太大了导致并行报错，调小内存后，未删除gbw等中间文件就重新提交了。。。删除中间文件后成功提交了计算。

非常感谢老师！顺便请教一下，对于硅，石英，氧化铝等原子晶体，是否需要使用 ionic Crystal-QMMM呢？manual上面说ionic Crystal-QMMM is for semiconductor and insulators，我不是很确定

BruceLee1222

sobereva 发表于 2023-7-27 21:03
删了gbw或者加上noautostart

用ORCA当做簇模型时记得对边界用氢进行饱和，别直接计算。

非常感谢老师，学会了，难怪之前看的ORCA对晶体EPR计算的文献都是去氧，加氢，对新获得的cluster进行计算。听君一席话，胜读十年书！！！

wzkchem5

BruceLee1222 发表于 2023-7-27 14:20
非常感谢您百忙之中的回复，发现没有自己想的那么多，是一个低级错误。。。内存给太大了导致并行报错，调 ...

这种晶体里的键主要是共价成分，离子成分比较小，所以建议用氢原子饱和的方法。Al2O3或许用离子QM/MM也可以做，不过我不确定

sobereva

BruceLee1222 发表于 2023-7-27 21:20
非常感谢您百忙之中的回复，发现没有自己想的那么多，是一个低级错误。。。内存给太大了导致并行报错，调 ...

离子和半离子晶体适合背景电荷+capped ECP方式处理，如Al2O3、CaO、TiO2等。Si、SiO2这种无极性或极性共价键被截断处用加氢饱和就够了。