关于使用CP2K进行UiO-66晶胞优化无法完成计算的问题

jqian0402

各位老师好
我想通过cp2k进行对于UiO-66原胞的晶胞优化（见uio66.cif），使用了M06泛函，TZVP-MOLOPT-PBE-GTH基组，并使用了ADMM基组辅助计算。SCF部分使用了DIAGONALIZATION算法。（输入文件部分参考了Multiwfn生成的参数配置）。

在计算的过程中，我发现自洽计算难以收敛，电荷会异常增大，然后就无法成功收敛（见uio66_0.inp和uio66_0.out）。

在论坛搜索相关问题后，我看到增加K点可以强化收敛效果，所以我增加了K点（见uio66_1.inp）。但此时计算无法进行（见uio66_0.out）。

另外，我也尝试了在不增加K点的情况下，使用OT和DIAGONALIZATION以及各使用不同的MIXING-method进行测试，均和uio66_0.out中情况类似无法收敛。

请问各位老师，有没有什么更好的方法解决这一问题，进行计算呢？

sobereva

此体系根本不需要考虑k点，而且当前CP2K不支持考虑k点的杂化泛函计算

我看不出此体系的优化有什么用杂化泛函的必要性，至少先尝试用PBE或PBEsol优化，如果发现和实验晶体结构明显不符再考虑昂贵得多的杂化泛函

优化目的用DZVP-MOLOPT-SR-GTH足矣。你用的基组是算单点才用得着的

jqian0402

sobereva 发表于 2023-8-8 22:16
此体系根本不需要考虑k点，而且当前CP2K不支持考虑k点的杂化泛函计算

我看不出此体系的优化有什么用杂化 ...

感谢sob老师，有可能通过先进行PBE进行优化再利用M06和TZVP-MOLOPT-SR-GTH进行优化的方式得到后者层级的结果么？我尝试过这样的方案，但似乎还是无法收敛。

我完全理解您说的在这一体系中其实不需要用杂化泛函和TZVP，但我确实是需要在这一组搭配下的结果做一些数据对比，有没有什么更好的办法呢？

sobereva

jqian0402 发表于 2023-8-9 14:54
感谢sob老师，有可能通过先进行PBE进行优化再利用M06和TZVP-MOLOPT-SR-GTH进行优化的方式得到后者层级的 ...

原理上可以，但我预期大概率不会更好。M06算这种问题也没任何特别的好处

tianmafei

我算过UIO-66，别人给的cif文件，里面没有加氢，我在gv中加氢后做的优化。一开始scf都不收敛。得开smearing，用PBE+DZVP-MOLOPT-SR-GTH很容易就收敛了。最开始算时还涉及到对称性无序，当时把我搞晕了。