材料表面吸附氧气与氢气氧化还原反应的模型未形成水分子

Louie_Jz · 发表于 Post on 2023-8-19 13:30:46

各位前辈好，我想请问我按照文献的参数和排列方式在预吸附氧（一个氧气分子）的材料表面，添加了两个氢气分子，几何优化后并未按照文献所示在材料表面形成两个水分子。因为文献并未明确说明，并且参考了一些相关文献，都感觉是直接几何优化之后就自动形成了水分子，并且我换了多种氧气和氢气分子的位置关系进行计算，都没得到文献图示中的两个水分子，所以我想请问是否是我在建模过程中遗漏了什么操作。比如把分子变成离子或者优化后手动把氢氧的键连上之类的（自己的猜想）。诚心请教各位老师解惑，感谢。

wzkchem5 · 发表于 Post on 2023-8-19 16:24:46

你的材料和文献的材料有什么区别？文献说了这个反应没有过渡态了吗？
绝大多数材料上，氢分子和吸附的氧分子反应生成水分子都是有能垒的，所以直接结构优化不能生成水分子是正常的，直接生成水分子（尤其是一次生成两个）才是罕见现象

Louie_Jz · 发表于 Post on 2023-8-19 16:40:21

wzkchem5 发表于 2023-8-19 16:24
你的材料和文献的材料有什么区别？文献说了这个反应没有过渡态了吗？
绝大多数材料上，氢分子和吸附的氧分 ...

你好老师，文献建模过程中未提及过渡态和能垒，我材料模型的构建是依照文献构建的单层三氧化钼掺杂铁原子，在掺杂的铁原子上删除一个端氧形成的一个氧空位，在该空位处进行氧气、氢气吸附过程。在未进行加入氢气分子之前的模拟过程都和文献得到的结果大致相同，但就是加氢其分子形成水分子这一步，始终不知道怎么回事，想请教老师我该如何改正我的模拟过程，因为我非化学类专业或者是有什么途径能深化对于吸附相关计算的学习。

wzkchem5 · 发表于 Post on 2023-8-19 17:59:31

Louie_Jz 发表于 2023-8-19 09:40
你好老师，文献建模过程中未提及过渡态和能垒，我材料模型的构建是依照文献构建的单层三氧化钼掺杂铁原子 ...

文献明确说了把氢气放在离吸附的氧气足够远的地方，然后做结构优化，氢气会自动和氧气反应吗？如果没说，那可能只是文献没有算中间过程，并不必然意味着结构优化时氢气一定会自动和吸附的氧气反应

Louie_Jz · 发表于 Post on 2023-8-19 19:08:29

wzkchem5 发表于 2023-8-19 17:59
文献明确说了把氢气放在离吸附的氧气足够远的地方，然后做结构优化，氢气会自动和氧气反应吗？如果没说， ...

谢谢老师的解惑，吸附氢气分子之前还对掺杂铁的吸附材料进行了结构优化，也计算了只吸附氧气的吸附能，不知道这个是不是老师说的中间过程。我刚刚又看了一篇相关文献说是氧气在表面他有一句表述为： O2 会从 MoO3 导带中夺取电子，并以 O2-（负一离子）的方式吸附在MoO3 表面。其中还提到了您上一条解答中说到的势垒。所以老师我想应该就是这个原因，请问老师这个势垒在模型中该如何体现呢？抱歉打扰老师许久时间。诚挚感谢。

wzkchem5 · 发表于 Post on 2023-8-19 23:00:12

Louie_Jz 发表于 2023-8-19 12:08
谢谢老师的解惑，吸附氢气分子之前还对掺杂铁的吸附材料进行了结构优化，也计算了只吸附氧气的吸附能，不 ...

通过找过渡态的方式计算势垒，找过渡态的方法在这个论坛一搜一大堆

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[建模与可视化] 材料表面吸附氧气与氢气氧化还原反应的模型未形成水分子