优化In2O3 (111)表面SCF不收敛

qinsc

各位老师好：
  我想计算In2O3 (111) 表面吸附，因此想先优化一下（111）表面的结构，我暴露出了表面一层氧原子，放开了最上面这层氧原子进行弛豫，其他原子固定（如图）。
  尝试计算发现SCF不收敛，参照sob老师的帖子进行修改（CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法 - 思想家公社的门口：量子化学·分子模拟·二次元 (sobereva.com)），尝试了：
1.将表面氧原子看作负电荷，设置电荷数；
2.用氢原子饱和表面的氧；
3.设置&BS中的alpha beta使体系初猜为离子；
4.更换泛函；
5.增加 CUTOFF；
6.In使用赝势和加U。
以上尝试仍然不能收敛，所以想请教各位老师对于这个体系我该做哪些修改可以解决SCF不收敛的问题呢。
初始文件如下

丁越

说几点问题：
1. 注意表面端暴露原子问题：假如你用的是那个立方相的In2O3，建立（111）面时，上下表面都能够切成O端暴露。
2. 体相原子固定数目太多，只放开表面一层氧原子优化不合理。
3. 切勿乱尝试一些方法促进收敛，比如给氧加电荷，明明体系就是中性的；给氧饱和H意义不明确，假如是水相吸附，表面饱和H还有理有据；In2O3是无磁性的材料，不要莫名其妙的设置初猜磁矩，搞明白各个关键词是干啥的；加U本来就更加导致体系难收敛，合理的做法应当先尝试不加U产生收敛波函数，再提供给加U作为初猜。
4. 给出的输入文件为何用xTB？先不谈xTB做优化能不能收敛，就算能算了这种数据只要被审稿人看到必定打回去。

qinsc

丁越 发表于 2023-10-29 09:20
说几点问题：
1. 注意表面端暴露原子问题：假如你用的是那个立方相的In2O3，建立（111）面时，上下表面都 ...

感谢老师回复，因为实在不收敛就都试了试，2里面您说的我都了解，只是当活马医了。xTB是我试了不同的方法看能不能收敛一个作为初猜，还有就是速度比较快，想快速看一下能不能收敛，用其他泛函也都不行。
对于体相固定，我放开表面三层合适吗。再有就是切开表面整体仍然是电中性吗，表面悬挂的氧不应该带负电荷吗，希望老师不吝赐教。
最后对于这个体系的计算，输入文件对于泛函，基组等设置您有推荐的设置吗？谢谢！

丁越

qinsc 发表于 2023-10-29 11:09
感谢老师回复，因为实在不收敛就都试了试，2里面您说的我都了解，只是当活马医了。xTB是我试了不同的方法 ...

xTB是半经验方法，显然不能给DFT当初猜用。
完全不做固定优化都可以，固定原子原本是为了维持体相的原子坐标，可是你看即便固定了底层原子由于PBC其感受到的还是真空层，所以这并不是一个绝对要遵循的准则。
是电中性。整个体系属于电中性和O原子带负电荷并不矛盾，金属In必然是带正电荷的，所以整体是电荷平衡属于中性。另外那个电荷设置的关键词是对整个体系设置多少电荷，并不是对单个原子设置多少电荷。
cp2k算有些体系SCF收敛是存在问题的，我一般就换QE算了。

qinsc

丁越 发表于 2023-10-29 11:45
xTB是半经验方法，显然不能给DFT当初猜用。
完全不做固定优化都可以，固定原子原本是为了维持体相的原子 ...

学习到了，我再按您说的做调试，谢谢老师解答！