求助如何使用qm/mm模拟单电子转移的过程

itachww · 发表于 Post on 2024-1-18 17:31:10

最近希望在气液界面上模拟一个单电子转移过程，即A-+B=A+B-这样的反应。查阅了相关文献，注意到在aimd中，可以通过cdft的方式来计算这样的电子转移过程。
1. 如果使用qm/mm的方法是否可以模拟类似的反应？
2.在qm/mm中是否也可结合cdft？我使用的是gromacs和cp2k联用的方式，具体应该如何设置参数？

wzkchem5 · 发表于 Post on 2024-1-18 21:38:11

并非一定需要CDFT，当A- + B和A + B-两个状态都存在SCF波函数（尤其是当两个波函数都是稳定波函数时），可以做基于普通DFT的QM/MM计算，只是需要通过旋转轨道等来恰当准备波函数初猜而已。如果这样做不成，怀疑不存在对应A- + B或A + B-的状态的SCF解，那再考虑CDFT也不迟。
参见https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c06306

sobereva · 发表于 Post on 2024-1-19 01:59:34

随着动力学过程中结构改变，稳定波函数对应的电荷分布状态也会自发发生改变。通过做原子/片段电荷计算，很可能自发就看到这种电荷转移（虽然往往不会那么理想化，比如转移的是0.85电子），此时就毫无必要刻意用CDFT，除非你就是出于特殊要求强行要求转移整数电子。

原理上CDFT和QM/MM不存在冲突之处

itachww · 发表于 Post on 2024-1-19 10:09:51

wzkchem5 发表于 2024-1-18 21:38
并非一定需要CDFT，当A- + B和A + B-两个状态都存在SCF波函数（尤其是当两个波函数都是稳定波函数时），可 ...

非常感谢我研究下文献

itachww · 发表于 Post on 2024-1-19 10:11:01

sobereva 发表于 2024-1-19 01:59
随着动力学过程中结构改变，稳定波函数对应的电荷分布状态也会自发发生改变。通过做原子/片段电荷计算，很 ...

明白了感谢您的解答

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[综合交流] 求助 如何使用qm/mm模拟单电子转移的过程

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