关于VASP结构优化出现结构断键问题请教

KCM@SHU · 发表于 Post on 2024-7-26 12:05:05

各位老师我最近在计算限域空间里面Co对于的PMS（HSO5-）的活化，我在结构优化时力没收敛，然后我查看CONTCAR的时候发现PMS已经断键散掉了，但是看他断键后构型似乎是OH和SO4-这两个自由基，这个确实也是符合目前文献里面描述PMS活化后可能会产生的两种自由基，但是别人文献里面理论计算在这个层间距（9埃）下PMS不会出现这么明显的活化效果，更多的是PMS较为完整的吸附在金属上，然后PMS里面的O-O键出现伸长。现在我想问一下各位老师（1）我是应该重新调整一下初始构型重新计算；（2）还是接着上面的构型调整一下INCAR里面参数继续优化直到力收敛呢？

Yaohaohao · 发表于 Post on 2024-8-15 14:35:20

你好，请问解决了吗，我也是在结构优化时分子发生断键

KCM@SHU · 发表于 Post on 2024-8-16 11:27:43

Yaohaohao 发表于 2024-8-15 14:35
你好，请问解决了吗，我也是在结构优化时分子发生断键

没有,你在优化什么构型呢，我这个断键好像是合理的，只是没有达到力的收敛，我还在尝试

白丝赛高！ · 发表于 Post on 2024-12-2 22:53:25

你好，我也遇到类似的问题，但是我断的是S-O键，反而不是O-O键，很奇怪

KCM@SHU · 发表于 Post on 2024-12-7 13:54:16

白丝赛高！发表于 2024-12-2 22:53
你好，我也遇到类似的问题，但是我断的是S-O键，反而不是O-O键，很奇怪

我感觉限域优化好像就是会奇奇怪怪断键，你达到收敛了吗？我看了好几篇文献，他们限域优化好像力设定的比较高，要么就是用从头算动力学算的

白丝赛高！ · 发表于 Post on 2025-1-2 22:55:10

本帖最后由白丝赛高！于 2025-1-2 23:04 编辑

KCM@SHU 发表于 2024-12-7 13:54
我感觉限域优化好像就是会奇奇怪怪断键，你达到收敛了吗？我看了好几篇文献，他们限域优化好像力设定的比 ...

我没收敛，不过我能算出来S-O断键和O-O断键两种情况。这块的问题很复杂。首先，pms本身电性的处理，有处理成中性基态的，有补偿电荷的。你看zzh老师他们课题组，全是做成电中性分子处理的，我看了三四篇全是的。代表的是Nature Communications, 2022, 13(1): 4010.这篇NC,pms里面S-O键初始都1.9埃米了，然后再说S-O键在反应过程中被拉长-断裂。再比如这篇ACS ES&T的综述里面（ACS ES&T Engineering, 2023, 4(1): 19-46.），又有很多是电负性处理的，这个时候大多断的是O-O键。另外我看你做的也是单原子催化PMS，这块我也有个问题想请教你。我试过把pms当初电负性分子来算，吸附好像能很容易算成正的，反而当初电中性分子，基本上就是-1.7--2.2ev之间，挺符合文献的，不知道你是不是也这样。总之pms这个东西做起来挺麻烦的，还有限域的时候要固定层间距，如何固定层间距以及是否合理又是问题。如果有兴趣接着讨论的话，欢迎加我vx：Lapis0108

白丝赛高！ · 发表于 Post on 2025-1-2 22:58:39

本帖最后由白丝赛高！于 2025-1-2 23:01 编辑

KCM@SHU 发表于 2024-12-7 13:54
我感觉限域优化好像就是会奇奇怪怪断键，你达到收敛了吗？我看了好几篇文献，他们限域优化好像力设定的比 ...

另外关于收敛还有一点，似乎和固定层间距有关系。这种二维材料一般优化结构的时候，应力往往是集中在原子的Z方向的，而我们因为固定层间距的需求，应该是要把z方向的位移限制住的，所以导致原子只能在平面内优化，优化效率很慢。优化后的结构有点“层错”的感觉。如果做一个粗糙的预计算，可以试试直接把两层都固定住了看看PMS怎么变化，我就是用这样的方法算不同的模型以及对应的的断键情况的，可以节约很多时间。把pms计算完了之后再把其他结构逐步放开去优化，这样更容易收敛。

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