vasp+vtst算加氢反应过渡态，优化过程中结构散架，有哪些方法可以解决加快效率？

kingsl

有几点疑问想请教一下，vasp计算过渡态，用Cl-neb或vasp自带算法都出现O-O键断裂的情况，不知道怎么样才能更好找到过渡态，试过：增加/减少插点；重新选取能量更低的初末态；改IOPT参数；改自带算法的POTIM值；收敛都很难，目前就成功过一俩例，耗费周期很长。希望有大佬能提提建议。图1 INCAR一些关键参数,（MAXMOVE是最近设的，Cl-neb的参数，之前用的默认值，因为结构散架想试试，最近c改了下最大步长），图2 初末态（初态上，末态下），图3散架的中间态结构（初始上，散架下）。

wuwei1

把初态和末态的结构优化到位（严格力收敛），我一般不会出现这种情况。也可以看看你分子的原子在IS和FS中是不是一一对应的。

kingsl

wuwei1 发表于 2025-1-2 18:05
把初态和末态的结构优化到位（严格力收敛），我一般不会出现这种情况。也可以看看你分子的原子在IS和FS中是 ...

OK，感谢指正，原子我是一一对应了，严格力收敛是指EDIFF还是EDIFFG？我初末态结构优化设置的是-05和0.02，提高到-7和0.01，应该够严格了吧？

wuwei1

kingsl 发表于 2025-1-2 18:45
OK，感谢指正，原子我是一一对应了，严格力收敛是指EDIFF还是EDIFFG？我初末态结构优化设置的是-05和0.02 ...

那可能不是力收敛的问题了，我觉得还有可能是中间插点的结构不合理导致的，原子靠近太近了之类，建议针对跑散CONTCAR对应的POSCAR导出看看，是不是这个问题导致的。

wuwei1

wuwei1 发表于 2025-1-3 18:54
那可能不是力收敛的问题了，我觉得还有可能是中间插点的结构不合理导致的，原子靠近太近了之类，建议针对 ...

如果我没搞错你这个表面反应是OOH加氢产双氧水的，那你的OOH*加氢有点奇怪，我觉得不应该是HOOH*上的氢跟下面的slab成键，机理上说不过去。因此我觉得还是你插点有问题，估计是nebmake.pl出来的，需要根据文献中报道的模型调整下。

kingsl

wuwei1 发表于 2025-1-3 19:11
如果我没搞错你这个表面反应是OOH加氢产双氧水的，那你的OOH*加氢有点奇怪，我觉得不应该是HOOH*上的氢跟 ...

诶，文献里面的过渡态结构很简单，我的表面比较奇怪，所以过渡态的形态也很出乎意料（就比如OOH的H扭转在上方这样，文献里面是H向 OOH靠拢）。过渡态不好预测，也有可能导致我经常容易散架。你说的不合理结构，请问怎么样才能尽可能合理点？我可以在预设初始结构基础上结构优化几十步在进行NEB计算这样吗？不然我也不知道咋整，因为这个表面似乎不太平整呢，预测过渡态难度不小。

kingsl

wuwei1 发表于 2025-1-3 19:11
如果我没搞错你这个表面反应是OOH加氢产双氧水的，那你的OOH*加氢有点奇怪，我觉得不应该是HOOH*上的氢跟 ...

是的老哥，我是做OOH加氢，我这个初始结构确实有问题，是我自己手动搭建的，但是想着它自己能优化成合理状态所以粗心了，不过我之前做的初始模型不会出现这种低级错误的时候，貌似初始结构也不合理，还是散架了诶，很疑惑这种情况有什么比较好的解决方法？毕竟有时候确实很难预测到这种复杂表面的过渡态。还请不吝赐教

wuwei1

kingsl 发表于 2025-1-4 02:11
是的老哥，我是做OOH加氢，我这个初始结构确实有问题，是我自己手动搭建的，但是想着它自己能优化成合理 ...

首先纠正一个错误想法：不能随便摆一个结构，想着反正软件会优化到合理，拿来就用。其次如果是位点不平整或者说“粗糙”的，我之前是算好几个可能位点跑过渡态的，缺点是烧计算资源，不建议使用。最好的解决方法还是我上面说的，基于领域常识包括吸附态怎么一步下步反应的过程再作调整

kingsl

wuwei1 发表于 2025-1-4 08:24
首先纠正一个错误想法：不能随便摆一个结构，想着反正软件会优化到合理，拿来就用。其次如果是位点不平整 ...

确实，不过这确实很考验判断，那还得多观察和试错