求助：可否删去表面部分原子然后做结构优化

Jsdwxdzy

如图，使用Materials Studio切面时，修改top，原子出现顺序是1（Ti1）→2（Ba）→3（Ti2），但是我想将1、3原子暴露出来，不出现2原子，能否手动删去2原子，然后结构优化、吸附。

图1、删去2原子，结构优化时正常，表面不变形，但做吸附时电子步和离子步都比较难收敛
图2、不删去2原
另，一样的体系，文献中是没有Ba原子的；

1、 2、
感谢各位老师

WilliamH

这样操作改变了化合物的化学计量比，相当于是人为制造了阳离子空位。如果没有特别的理由，这种操作显然是不对的。

Jsdwxdzy

WilliamH 发表于 2025-6-16 16:44
这样操作改变了化合物的化学计量比，相当于是人为制造了阳离子空位。如果没有特别的理由，这种操作显然是不 ...

感谢老师回复！
我也感觉去掉不太对，不过我有一些疑问
1、切面之后我看了下，本身化学计量比和物质也不一样。（虽然如果由晶面反着构成体相确实化学计量比被改变了，这个我不太懂）
2、去掉Ba的计算结果，可以解释为Ba不暴露在表面吗？（如果Ba在表面可能会影响后续过渡态的计算）
3、因为这是某篇大论文一开始的结构，文献中也没有提到什么特别操作，但Ba是不存在的
再次感谢老师不吝赐教

WilliamH

Jsdwxdzy 发表于 2025-6-16 21:31
感谢老师回复！
我也感觉去掉不太对，不过我有一些疑问
1、切面之后我看了下，本身化学计量比和物质也 ...

1、一般切表面后化学计量比理应与原胞相同。
2、判断晶体中哪些原子暴露的表面，通常的两种做法：一是根据实验结果（如XRD、TEM等），二是计算各晶面及其不同截止原子的表面能。
3、可以把文献和你切表面的方法都发出来，大家一起讨论起来会更有意义。

Jsdwxdzy

对于1、2，感谢老师赐教！我切表面之后化学计量比确实与原胞不一样，犯错误了，这样的结果如果只用来算吸附能可以接受吗？（从结果来看比较合理，-1ev左右）
对于3：十分抱歉没找到怎么上传pdf，因此截了文献中的图和我的结构，分别为fig1、fig2，fig3
fig1：   fig2:   fig3:
由于一开始超胞是2*1*1，我切的表面和文献中方向不一样，不过结果是一样的。
论文地址是：https://escholarship.org/uc/item/43p5w7hj
Understanding Surface Chemistry of the BaTiO2.5H0.5 Perovskite Oxyhydride from First
Principles

WilliamH

Jsdwxdzy 发表于 2025-6-17 10:29
对于1、2，感谢老师赐教！我切表面之后化学计量比确实与原胞不一样，犯错误了，这样的结果如果只用来算吸附 ...

“Each surface consists of a set of neutrally charged stoichiometric or nonstoichiometric terminations (see Figures 3.A1- 3.A5 in the Appendix [section 3.7] for details).”

原文中的建模细节其实讲的很清楚。

Jsdwxdzy

WilliamH 发表于 2025-6-17 17:42
“Each surface consists of a set of neutrally charged stoichiometric or nonstoichiometric terminat ...

仔细看了一遍之后理解了，感谢老师！