求助CP2K优化Fe2O3的slab模型，结果扭曲

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各位老师，我在进行Fe2O3的表面计算，使用slab模型，由于Fe2O3的收敛较为困难，我照搬了CP2K培训班中的的Fe2O3电子组态初猜，我的设置如下图（输入文件详情可见附件中Fe2O3.inp） ，我对Fe的片段划分如下图（片段划分详情可见附件中的fragment.gjf，可打开Tools-Atom Groups查看） ，这一切做法都参考了讲义内容，初期的收敛较为顺利（输出文件详情可见附件中的Fe2O3.out），但是优化过程中出现较大扭曲，甚至好像还有Fe原子跑出盒子外，下图分别为初始结构和最终收敛结构（优化过程详情可见附件中的Fe2O3-pos.xyz） 我的初猜结构来自Material Project的Conventional Standard（https://legacy.materialsproject.org/materials/mp-24972/），对角化算法和smearing和DFT+U都试过了，都无法解决问题，甚至收敛变困难许多。截断能应该是较为合适的值（尝试调大到800会令收敛变慢）。所有的相关文件已上传于附件Fe2O3.zip，想请问一下老师如何解决这一问题呢？

sobereva

尝试slab取得更厚，并且冻结底部原子
并且要求优化过程中产生自旋密度cube文件，取其中的几步检查自旋密度分布是否满足期望

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sobereva 发表于 2025-8-31 08:11
尝试slab取得更厚，并且冻结底部原子
并且要求优化过程中产生自旋密度cube文件，取其中的几步检查自旋密度 ...

感谢老师！尝试了一下冻结底部原子解决了，9步优化成功。此外追问老师一个问题，我的另一个对比体系是MnO2，主要比较两者表面吸附有机分子的吸附位点，吸附能和成键，MnO2体系在优化过程中一切正常，为了保持两个体系的可比性，是否有绝对必要也冻结MnO2底部的原子呢？

sobereva

2429783189 发表于 2025-8-31 23:53
感谢老师！尝试了一下冻结底部原子解决了，9步优化成功。此外追问老师一个问题，我的另一个对比体系是MnO ...

这不在于是否有可比性，关键是用slab模型时做冻结本来就是标准做法，无论是否发现变形，计算时默认就该冻结
如果你发现MnO2的基底没怎么变形，比倒是可以直接比

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sobereva 发表于 2025-9-1 06:56
这不在于是否有可比性，关键是用slab模型时做冻结本来就是标准做法，无论是否发现变形，计算时默认就该冻 ...

好的，感谢老师的解答。