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标题: 求助计算石墨烯片和污染物分子吸附机理时遇到方法和耗时问题 [打印本页]

作者
Author: 段家康 时间: 2022-5-5 22:52
标题: 求助计算石墨烯片和污染物分子吸附机理时遇到方法和耗时问题
本人环境专业

，若有犯低级错误，希望大家多多指出。目前导师要求简单计算下吸附机理：我想的路线为:1、高斯构建一个石墨烯片和污染物分子的结构。 2、ORCA双分子动力学跑一下，看看石墨烯上面的基团是否能吸附上污染物分子，若能吸附，将该帧结构（molden文件中的结构提取出来优化下），要是能成键就进行原子电荷分析。3、根据优化的结构，再用IGMH方法分析其弱相互作用。4、最后算下吸附能。目前只想到这么多。。。。希望大家帮我看下是否合理。
我之前看到有帖子将吸附质和被吸附分子放在一起优化结构，优化结束后就可以得到该分子被吸附后的结构（顿时觉得巨方便）。立马就试了一下。
跑了一天多，还在结构优化，这么慢是正常的吗，还是我选的基组有问题。拜托各位老师指导一下。附上输出文件。

这是我的计算条件：

%mem=60GB
%nprocshared=60
%chk=D:\G16W\workfile\go1.chk
# opt freq b3lyp/aug-cc-pvdz scrf=(smd,solvent=water)
em=gd3

Title Card Required

-1 2
C                -3.51040961 -2.70219945 -0.00013900
C                -2.08514761 -2.70219945 -0.00013900
C                -2.13899661 -0.24516745 0.00003700
C                -3.54744461 -0.27017945 -0.00007600
C                -4.21582461 -1.52900445 -0.00013600
C                -1.44651961 1.00497455 0.00040500
C                -0.01762261 1.03035955 0.00079900
C                0.66492739 2.26261555 0.00154000
C                -0.09107161 3.47085455 0.00169300
C                -1.45979861 3.44654555 0.00115200
C                -2.17241261 2.21222155 0.00061600
C                -3.59677561 2.16163855 0.00030600
C                -4.26008961 0.96412555 0.00000000
H                -5.36037061 0.93169955 -0.00015100
H                -4.15291261 3.11157555 0.00037500
H                -4.03247661 -3.67128045 -0.00014500
H                -5.31656061 -1.53565845 -0.00013400
H                0.45353639 4.42745055 0.00220500
H                -2.03803561 4.38319355 0.00117100
C                -1.32916661 -3.91044645 -0.00032200
C                0.03957939 -3.88613545 -0.00066200
H                -1.87374761 -4.86706245 -0.00023700
H                0.61780439 -4.82279345 -0.00090100
C                2.17656839 -2.60122645 -0.00048400
C                2.83988339 -1.40371445 0.00036000
C                2.12723539 -0.16941645 0.00091700
H                2.73270039 -3.55115745 -0.00098100
H                3.94016339 -1.37128445 0.00061000
C                2.09018939 2.26262055 0.00233300
H                2.61225339 3.23172155 0.00334000
C                2.79561239 1.08942055 0.00192500
H                3.89635239 1.09610355 0.00237200
N                0.75220239 -2.65181245 -0.00051700
N                0.71879839 -0.19441945 0.00050900
N                -1.40256961 -1.46994845 -0.00013900
C                9.11201174 0.03013489 5.88901119
C                7.71116762 0.62014214 5.50747459
C                6.58276512 -0.45461947 5.31250490
C                5.31842012 0.08982156 4.54993777
C                4.03911970 -0.80971416 4.72843792
C                2.91910826 -0.54689084 3.65804111
C                1.50563901 -1.10126591 4.01911630
F                9.92346576 1.03763413 6.22705276
F                9.00601875 -0.80394863 6.92916408
F                9.65309463 -0.62343659 4.85877152
F                7.34247654 1.46383725 6.49261653
F                7.86575894 1.32470386 4.36470191
F                7.09047468 -1.49370994 4.61471151
F                6.21015537 -0.89486537 6.53416240
F                5.04035629 1.33052605 5.00758490
F                5.62549024 0.16978289 3.23699562
F                4.41744721 -2.10672238 4.65399993
F                3.53699406 -0.57559424 5.96179746
F                3.31926226 -1.12701400 2.49588851
F                2.83723346 0.79098076 3.45547921
F                1.68240476 -2.31238709 4.62932664
F                0.95353020 -0.27081173 4.95759072
C                0.55138648 -1.21430205 2.75347322
O                0.18576692 -0.11027367 2.31224760
O                0.30552146 -2.37140709 2.37943452

作者
Author: mfdsrax2 时间: 2022-5-5 23:12
我只知道你的校正方法有问题，B3LYP应该用GD3BJ校正，另外基组把AUG去掉可以降低时间，并且对结构影响不大

作者
Author: wzkchem5 时间: 2022-5-5 23:36
几个问题：
（1）这个石墨烯片太小了，必须至少大到让被吸附分子的投影能完全落在石墨烯片上面才行。如果算不动，可以改用GFN2-xTB等半经验方法，或者用ORCA做ONIOM，high level用DFT，low level用xTB。但是决不能把石墨烯片缩得这么小。
（2）石墨烯片必须取成闭壳层的，你现在取的是开壳层的。必须扩大石墨烯片使得pi电子数为偶数，否则你会人为地往体系里引入一个自由基，这个自由基可能会和底物共价结合，但实际的石墨烯里面没有自由基，等于你会高估发生化学吸附的概率。
（3）氮可能会质子化，氮的质子化状态对吸附影响很大。建议从实验上确定这里的氮是否会质子化，比如做XAS。

作者
Author: sobereva 时间: 2022-5-6 13:04
参考下文里用的模型。如前面的人所说，当前石墨烯片太小
18碳环（cyclo[18]carbon）与石墨烯的相互作用：基于簇模型的研究一例
http://sobereva.com/615（http://bbs.keinsci.com/thread-25306-1-1.html）

用B3LYP-D3(BJ)/6-311G*做优化比你当前用的级别明显更划算，结果还大概率更好。把羧基部分原子用6-311+G*就够了，没必要所有原子都带弥散。

opt freq期间不建议用SMD，下文说了
量子化学计算中帮助几何优化收敛的常用方法
http://sobereva.com/164

60核机子不可能内存才60多GB。空余内存尽量都分给Gaussian，否则振动分析时候可能失败或者自动降低并行线程数拖慢速度。

优化过程经常监控优化情况，不要傻等着直到算完或报错为止，看http://sobereva.com/164

作者
Author: 段家康 时间: 2022-5-6 13:48

mfdsrax2 发表于 2022-5-5 23:12
我只知道你的校正方法有问题，B3LYP应该用GD3BJ校正，另外基组把AUG去掉可以降低时间，并且对结构影响不大

感谢指导

作者
Author: 段家康 时间: 2022-5-6 14:57

wzkchem5 发表于 2022-5-5 23:36
几个问题：
（1）这个石墨烯片太小了，必须至少大到让被吸附分子的投影能完全落在石墨烯片上面才行。如果 ...

谢谢老师指导！！您的建议对我很帮助很大。我们实验已经做完了（石墨烯掺N）。正如您所说，的确有氮质子化。

作者
Author: 段家康 时间: 2022-5-6 16:43

sobereva 发表于 2022-5-6 13:04
参考下文里用的模型。如前面的人所说，当前石墨烯片太小
18碳环（cyclo[18]carbon）与石墨烯的相互作用： ...

谢谢Sob老师，读完您的文章收益很大，获益匪浅。

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