为了降低计算量，我也试过类似的思路：
先算重复单元的原子电荷，然后利用空间群的对称性得到晶胞的原子电荷，再利用其平移特性得到背景电荷。
后来看了看230种空间群就搁置（不写）了，就用了一样的思路。

ps: Multiwfn原来可以设置自动选择推荐原子半径，我还专门另外写了一套脚本（也就多了一个回车）专门应对带有重原子的状况。

顺带一提，Gaussian算CHELPG电荷只内置了CHELPG原文定义的（很少量）元素的半径，没有半径时必须在输入文件后头手动补，比较麻烦。而使用Multiwfn计算CHELPG电荷时，对于CHELPG原文没定义半径的情况，Multiwfn会在屏幕上的提示中直接推荐半径。还可以让Multiwfn在缺半径时自动用推荐的半径