求助：使用CP2K计算黄铁矿（100）表面能所得的能量错误

ziyuegao

本人新手，想使用CP2K计算黄铁矿（100）晶面的表面能。首先使用了MS切了表面并加以15埃的真空层；然后使用Multiwfn快捷地建立了CP2K输入文件，其中固定了如图所示的原子，并开启smearing，K点设置为6*6*1，并设置XY周期性，其余设置均使用Multiwfn默认的设置并未更改；最后由于是建立的非对称模型，将计算结果使用公式γ=(E_unrelax_slab-nEbulk)/2A+(E_relax_slab-nE_unrelax_slab)/A进行了计算，但结果为-559.438，于前人文献1.0508相差甚远。
在此请教各位老师，本人在计算过程中哪里出了问题。在此附上CP2K的输入、输出文件和所建立的表面模型文件。其中py0.inp为原胞结构优化文件，py100.inp是表面结构优化文件，unpy100.inp是对为结构优化的表面进行能量计算。

丁越

你算错了，你切的（100）表面化学计量比都改变了，所以第一步你就没做对。切面也要保持原始的化学计量比，所以在M$中调整top值的时候注意观察体系的化学计量比不要变了。

假如第一步做完的话，公式(E_unrelax_slab-nEbulk)/2A中nEbulk其实是指代的是n*E(FeS_2)的值，其中E(FeS_2)是每个FeS_2化学计量单元的能量，也就是晶胞优化完后能量值处以4（每个晶胞含有这样的四个FeS_2）。

(E_relax_slab-nE_unrelax_slab)/A计算这一部分的值时没有必要单独建立一个未优化的（100）输入文件，直接拿优化（100）的输出文件中读取第一步产生的能量就行，因为几何优化第一步是对体系做了单点计算，并没有改变原子坐标。

ziyuegao

丁越 发表于 2024-2-2 20:55
你算错了，你切的（100）表面化学计量比都改变了，所以第一步你就没做对。切面也要保持原始的化学计量比， ...

谢谢老师，因为我想后续做黄铁矿表面的原子吸附，所以想在最上层的铁原子上层保留一层硫原子，下面是我刚修改的模型，劳烦老师帮我看看这会是否正确。

丁越

ziyuegao 发表于 2024-2-2 21:09
谢谢老师，因为我想后续做黄铁矿表面的原子吸附，所以想在最上层的铁原子上层保留一层硫原子，下面是我刚 ...

没问题

ziyuegao

丁越 发表于 2024-2-2 21:55
没问题

十分感谢老师

ziyuegao

丁越 发表于 2024-2-2 20:55
你算错了，你切的（100）表面化学计量比都改变了，所以第一步你就没做对。切面也要保持原始的化学计量比， ...

丁越老师，我根据新建立的模型进行了计算，结果依然不是很理想，想请教您这几个问题：①倘若是直接拿优化（100）的输出文件中读取第一步产生的能量，我发现该能量和我进行单点能计算的能量有较大的差异，大概再10a.u.左右，②在新计算的过程中，并开启smearing，K点设置为6*6*1，并设置XY周期性，CUTOFF修改为500，REL_CUTOFF修改为50，新计算的结果为20.83，和前人文献中1.05依然有较大的差异。另附上新的输入文件和输出文件

876449830

最好按照表面计算的过程从头操作一遍，这样比较靠谱。

ziyuegao

876449830 发表于 2024-2-3 19:34
最好按照表面计算的过程从头操作一遍，这样比较靠谱。

您好，我是先结构优化了原胞，然后根据原胞建立了表面模型，接着结构优化的表面模型，并对未结构优化的表面模型进行了单点能计算。您的意思是在这些过程中参数的设置都保持一致吗？还是我漏掉了一些步骤，请教您一下。

876449830

ziyuegao 发表于 2024-2-3 19:50
您好，我是先结构优化了原胞，然后根据原胞建立了表面模型，接着结构优化的表面模型，并对未结构优化的表 ...

测试过表面态？

ziyuegao

876449830 发表于 2024-2-3 21:03
测试过表面态？

您好，没有，我是刚开始学习计算化学的，请问“测试表面态”是什么?

876449830

ziyuegao 发表于 2024-2-3 22:05
您好，没有，我是刚开始学习计算化学的，请问“测试表面态”是什么?

你不测试表面态怎么做的表面模型呢？

ziyuegao

876449830 发表于 2024-2-5 18:45
你不测试表面态怎么做的表面模型呢？

因为我看黄铁矿（100）（111）（210）这三个晶面已有比较多的计算工作了，请问如何测试表面态呢？

876449830

ziyuegao 发表于 2024-2-5 19:55
因为我看黄铁矿（100）（111）（210）这三个晶面已有比较多的计算工作了，请问如何测试表面态呢？

哪个晶面没问题，主要得获得可以模拟表面的状态呐，具体可以参考刘锦程老师的一个博文，里面讲了测试表面态。