vasp是如何计算自旋轨道耦合的？

Shana

各位老师和同学好，

小弟最近在做自旋轨道耦合相关的计算。对于vasp而言，设置LSORBIT tag之后，就可以进行自旋轨道耦合计算，在OUTCAR中也会生成一个spin-orbit coupling matrix elements. 小弟在这方面有几个疑问？

1. 小弟在vasp wiki和相关文献中，找到了关于vasp中自旋轨道耦合哈密顿量的描述。但是小弟不清楚这个哈密顿量是怎样作用的。在加入了自旋轨道耦合之后，计算出的K-S轨道能量会发生变化。在vasp中，自旋轨道耦合是作为微扰处理的吗？还是加了自旋轨道耦合后，哈密顿量是H0+H_SO，通过求解这个新的哈密顿量来计算？

2. 对于OUTCAR中输入的spin-orbit coupling matrix elements，小弟也有一些疑惑。如下图所示，是官网的spin-orbit coupling matrix elements。在这个矩阵中，自旋轨道耦合是按原子/离子来处理的，是否可认为自旋轨道耦合是加在特定离子上，考虑的是单电子图景？在这个矩阵元中，E_soc是ion1 投影球内的自旋轨道耦合强度，是所有矩阵元的和，那么这个E_soc是怎么作用到K-S轨道和体系能量上的？

3. 以l=1为例，三个分量是Py,Pz,Px, 其中，Py,Pz和Px是标准的p轨道，而在实际中所计算出的K-S轨道并不是标准的沿着三个方向，那么对于某一个局域的K-S轨道，如何得到其自旋轨道耦合强度？如果将K-S轨道分解为Py,Pz,Px的线性组合 （根据PROCAR分解），然后将<KS|H_SO|KS>拆解为Σ<Pi|H_SO|Pj>的和，而<Pi|H_SO|Pj>则按照OUTCAR中的矩阵元来，这是否可行？


请各位指教。

万里云

1. VASP中的自旋轨道耦合应该是lambda*L*S形式的。自旋轨道耦合是电子由于运动感受到的磁场，与自身自旋磁矩间耦合导致的能量附加项，是一个类似势能项的单体算符，应该可以求出矩阵元后直接加到总能里。
2. 要计算lambda*L*S形式的自旋轨道耦合项，必须先把KS轨道投影到原子波函数上。所以OUTCAR中是按原子给出的。
3. 展开系数一般情况下是复数，PROCAR中给出的应该是其模方，不太好算。材料不复杂的话，可以用紧束缚模型来算。

PS：L/S型的自旋轨道耦合中的sx和sy项会使自旋期望值在x和y方向也有分量，形成自旋纹理。但这个纹理远比Rashba或者Dresselhaus型的复杂。而且后两者对体系对称性有要求。很多文章中用VASP计算上下表面对称材料的自旋纹理，还声称有Rashba效应，就不知道是怎么算出来的。

Shana

万里云 发表于 2024-4-22 12:52
1. VASP中的自旋轨道耦合应该是lambda*L*S形式的。自旋轨道耦合是电子由于运动感受到的磁场，与自身自旋磁 ...

谢谢您的回复。我在大师兄群里看到跟您同名的，是同一个人吗？方便加一下qq吗？

Shana

万里云 发表于 2024-4-22 12:52
1. VASP中的自旋轨道耦合应该是lambda*L*S形式的。自旋轨道耦合是电子由于运动感受到的磁场，与自身自旋磁 ...

老师您好。我找到一个TBSOC软件，能够计算SOC矩阵元。这个是基于瓦尼尔轨道的。老师，我想请问一下，如果我想计算两个orbital之间的SOC，使用TBSOC可行吗？

万里云

Shana 发表于 2024-4-25 09:09
老师您好。我找到一个TBSOC软件，能够计算SOC矩阵元。这个是基于瓦尼尔轨道的。老师，我想请问一下，如果 ...

这个其实是基于紧束缚模型算的，要求基函数必须是px/py/pz这样的原子轨道。Wannier90给出的最大居域化函数并不是原子轨道。