带缺陷的表面溶剂化能计算

maoxinxina · 发表于 Post on 2025-4-12 20:56:37

这里想计算的一个任务是在LiF的表面上抠出一个Li原子，让表面变成一个带中性的缺陷表面，然后在表面上方放一个Li原子还有四个溶剂分子，一个平衡离子。通过增强采样或者伞形采样，slow-growth的办法来计算desolvation energy. 这里面主要涉及三步，主要是通过cp2k来计算的。
1）构建不带电的Li空位的表面结构，设置的电荷和自旋都是0 2，结果发现未抠除的体系electrons电子数为750，抠除掉为Spin 1: Number of electrons:                                                       359, Spin2 : Spin 2

Number of electrons:                                                       358。这个感觉跟直觉是相反的，因为抠掉Li原子后电子数按道理来说会变少，另外带缺陷的表面优化也一直不收敛。用的泛函和基组是    ELEMENT Li
   BASIS_SET DZVP-MOLOPT-SR-GTH-q3
   POTENTIAL GTH-PBE
。
2）在之前计算的过程中，会存在一个问题，就是在这个构建的表面放上一个Li原子和四个溶剂分子。在优化或者跑metadynamics的时候Li原子很容易就掉下来了。老师认为这个地方应该有个很大的势垒才可以。用了cp2k和vasp做了同样的aimd过程，发现都会掉下来。但掉下来速度不一样，cp2k大概是在300-500fs，而vasp则是在大概2000fs。提交文件在附件。想问下这个过程是合理的吗，还是设置错了某些东西。
3）最后的问题是如果我想要在计算准确的话，应该加一个抗衡离子，如图所示，这样我的表面是电中性的带一个Li缺陷的LiF表面，上面是Li离子和四个溶剂分子，以及一个抗衡离子SF6，这样就设置体系的电荷为0。想问下这个设置办法可以用来计算Li离子去溶剂化过程吗，万分感谢。