CP2K研究离子在钙钛矿表面的吸附，结构优化异常

Stardust0831 · 发表于 Post on 2024-5-16 21:33:29

本帖最后由 Stardust0831 于 2024-5-16 21:46 编辑

老师们好，我在使用CP2K研究离子在钙钛矿表面的吸附时，发现化学键过长。体系净电荷为0，考虑XY周期性开了MT，泛函为PBE-D3，CUTOFF为400Ry，REL_CUTOFF为55Ry。我的困惑并不是化学键的显示问题，而是这个阳离子在实验中表现的相当稳定，在模型中化学键却诡异的变的特别长。即在模型优化过程中材料离子发生了一个不合理的还原反应变回了中性。我们想知道如何规避这一问题。

sobereva · 发表于 Post on 2024-5-16 21:37:03

弄清楚和实验条件的可比性，有没有溶剂

没具体输入文件不好判断其它可能原因

Stardust0831 · 发表于 Post on 2024-5-16 21:47:42

sobereva 发表于 2024-5-16 21:37
弄清楚和实验条件的可比性，有没有溶剂

没具体输入文件不好判断其它可能原因

感谢sob老师的回复，这个分子是通过旋涂法沉积到钙钛矿表面的，最后溶剂会自行挥发完，只剩下材料留在表面。我们希望讨论阳离子和钙钛矿表面相互作用的结构，所以只在模型里加入了这个盐的阳离子部分。原始文件以打包上传。

Weldingspock · 发表于 Post on 2024-5-16 22:18:54

你下面的FA部分是都固定了吗，这些FA分子怎么排列如此整齐

Stardust0831 · 发表于 Post on 2024-5-16 22:34:33

Weldingspock 发表于 2024-5-16 22:18
你下面的FA部分是都固定了吗，这些FA分子怎么排列如此整齐

一共有三层，只冻结了最下面一层。老师您是觉得应该先做AIMD破坏FA的排列再结构优化吗？

sobereva · 发表于 Post on 2024-5-17 03:31:52

吸附的是离子，怎么会净电荷为0？

Stardust0831 · 发表于 Post on 2024-5-17 13:40:07

sobereva 发表于 2024-5-17 03:31
吸附的是离子，怎么会净电荷为0？

感谢sob老师的回复。
原因一是因为实验中真实的钙钛矿表面是中性的，这个盐的阴离子部分是I-，会参与钝化I空位缺陷，实验组那边希望讨论阳离子和钙钛矿表面相互作用的结构，即认为钙钛矿内部会中和这个离子的净电荷。原因二是因为即使给体系带了相应的两个正电，依然未避免这个结构的断裂。
想请教sob老师的有三个问题：1.如果设置了净电荷为+2，cp2k在处理时是否是会使用均匀的背景电荷补偿？2.将本该电中性的表面设置了成带净电荷的体系算，是否会导致虚假的相互作用？3.我目前已经设置了对应的净电荷，依然未避免结构的断裂，实验组希望避免加入抗衡离子，有没有其他的办法可以解决这一结构优化异常？
感激不尽！

sobereva · 发表于 Post on 2024-5-18 03:04:15

Stardust0831 发表于 2024-5-17 13:40
感谢sob老师的回复。
原因一是因为实验中真实的钙钛矿表面是中性的，这个盐的阴离子部分是I-，会参与钝 ...

1 会

2 从总能量角度来说会，但对于几何优化角度未必有什么不良影响

3 你先加抗衡离子看看什么情况

zzp · 发表于 Post on 2025-5-11 23:34:59

请问这个问题解决了吗？我也出现了这个异常N-C键变长的问题

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-5-11 23:35:53

本帖最后由 Stardust0831 于 2025-5-12 08:58 编辑

zzp 发表于 2025-5-11 23:34
请问这个问题解决了吗？我也出现了这个异常N-C键变长的问题

我想起来了。我当时是加了抗衡离子。并且让分子平躺在钙钛矿表面上的。

zzp · 发表于 Post on 2025-5-12 08:54:28

Stardust0831 发表于 2025-5-11 23:35
换成NVT系综模拟就行

我是几何优化季铵盐阳离子C-N键被拉长

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-5-12 08:55:45

zzp 发表于 2025-5-12 08:54
我是几何优化季铵盐阳离子C-N键被拉长

上传一下原始文件（记得打个压缩包再上传）。我来看看具体情况，

zzp · 发表于 Post on 2025-5-12 09:19:52

Stardust0831 发表于 2025-5-12 08:55
上传一下原始文件（记得打个压缩包再上传）。我来看看具体情况，

这是我的输入输出文件以及结构优化文件麻烦看下了感谢

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-5-12 10:03:41

zzp 发表于 2025-5-12 09:19
这是我的输入输出文件以及结构优化文件麻烦看下了感谢

另一个有机物是对应的阴离子么？他负电荷集中的地方在COO-的地方吧，这离N+太远了，负电集中的地方和正电集中的地方可以尝试靠近一点。
我觉得你可以和我是同一个问题。这是个阳离子，需要有一个距离接近的抗衡离子。
感觉合理设定BS字段也有可能可以解决当前问题。

zzp · 发表于 Post on 2025-5-12 10:26:14

Stardust0831 发表于 2025-5-12 10:03
另一个有机物是对应的阴离子么？他负电荷集中的地方在COO-的地方吧，这离N+太远了，负电集中的地方和正电 ...

对就是离子液体的吸附，太感谢了

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