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[Gaussian/gview] 请问各位专家gaussian软件计算双光子吸收谱的命令设置?谢谢!

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请问gaussian软件计算双光子吸收谱的命令设置?谢谢!

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发表于 Post on 2014-11-2 21:18:14 | 只看该作者 Only view this author
高斯没有关键词直接算TPA,通常是基于高斯的电子激发计算数据再结合自己编程实现

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发表于 Post on 2014-11-2 23:04:19 | 只看该作者 Only view this author
应该先计算各个态之间的跃迁偶极矩,振子强度等参数,然后再利用计算tpa的相关理论公式才能计算tpa,gaussian不能够直接计算tpa

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2014-11-3 09:57:54 | 只看该作者 Only view this author
谢谢各位!

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发表于 Post on 2014-11-4 11:35:27 | 只看该作者 Only view this author
双光子吸收应该是三阶NLO过程,双光子吸收截面和γ的虚部密切相关。通常计算γ的方法有SOS和FF两种,如果是态求和的话,要计算这么多的态数,感觉可行性……。国内吉林大学任爱民(封继康)老师用的是ZINDO-MRDCI来计算激发态性质,至于和实验对比的情况,仁者见仁,智者见智吧。主要还是看为什么分子会有这样的起源。

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发表于 Post on 2014-11-4 17:55:39 | 只看该作者 Only view this author
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907,与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma,只不过取虚部求TPA截面那部分一直没写...

至于SOS取的态数,这不是什么问题,在计算能力可及的计算的态数的范围下基本都能确保收敛

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2014-11-4 19:21:17 | 只看该作者 Only view this author
十分谢谢!

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发表于 Post on 2014-11-7 10:03:06 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907,与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma,只不过 ...

sob老师,问一下,如果要双激发组态相互作用也描述,除了比较高档的耦合簇之类的,其他方法如何实现?比如FJK他们的比较老的那种MRDCI这种是改变gaussian程序了?还是……如果可以直接描述,命令是?貌似看了也有类似的处理的,例如,2002年的文章(doi:10.1002/1616-3028(20020916)12:9<631::AID-ADFM631>3.0.CO;2-W)。是否TD的出现,导致这种组态相互作用方法完全没有了价值?而这些之前的文章是因为当时计算条件所限又或者是实验+计算配合的文章对计算相对要求低,能解释就行。

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发表于 Post on 2014-11-7 18:28:58 | 只看该作者 Only view this author
zhuziren1990323 发表于 2014-11-7 10:03
sob老师,问一下,如果要双激发组态相互作用也描述,除了比较高档的耦合簇之类的,其他方法如何实现?比 ...

含有双激发或更阶激发组态的CI方法也可以,诸如CISD,而CIS、TD只含单激发组态则肯定不行。但是描述双电子激发对电子相关问题考虑得要求高,CISD只能给出很勉强的结果。FJK它们肯定是自己写的程序,不过一部分数据,比如分子轨道、积分,可能是从高斯等程序的输出中直接弄过去,自己只是写个CI部分。
TDDFT只是令CIS失去价值,特别是现在的程序普遍支持TDDFT解析梯度之后(不过目前大多程序还不支持二阶导数),但它依然不是万能,双电子激发,以及高精度的计算(尤其是MRCI),TDDFT还没法搞。
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发表于 Post on 2017-12-20 22:50:09 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907,与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma,只不过 ...

社长,极化率也是一个复函数,那么可不可以根据上半平面解析复函数的Kramers–Kronig relations来算出gamma的虚部呢?

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发表于 Post on 2018-5-27 22:40:45 | 只看该作者 Only view this author
本帖最后由 muxijiao 于 2018-5-27 22:42 编辑
sobereva 发表于 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907,与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma,只不过 ...

社长,最近发现一片文章,可以用SOS方法用的这些信息计算双光子吸收截面。文章在 THE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 128, 064106 (2008)
,您看靠谱否,好实现么?

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发表于 Post on 2018-5-28 00:04:55 | 只看该作者 Only view this author
muxijiao 发表于 2018-5-27 22:40
社长,最近发现一片文章,可以用SOS方法用的这些信息计算双光子吸收截面。文章在 THE JOURNAL OF CHEMICA ...

现在太忙,等我有空时候看看吧
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发表于 Post on 2021-7-10 14:18:28 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2018-5-28 00:04
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老师,想请问一下,最新版的multiwfn可以绘制双光子吸收光谱和计算双光子吸收截面吗?

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发表于 Post on 2021-7-10 20:41:39 | 只看该作者 Only view this author
xxzj 发表于 2021-7-10 14:18
老师,想请问一下,最新版的multiwfn可以绘制双光子吸收光谱和计算双光子吸收截面吗?


乱七八糟事太多,没时间写
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