求助高岭石表面煤的氧化计算的过渡态搜索

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导师让做高岭石表面煤的氧化计算，并没有搜索到相关文章，在搜索过渡态方面的问题时看到这段话       “周期表面体系我建议不要做过渡态的优化，过渡态的优化依赖频率计算，表面的分子的转动能级没办法分离，会被计入振动能级中（也许这种振动的统计方式是按照固体进行的），这样可能不可靠，包括零点能也不能这么计算，目前应该也没有任何一个程序能把这个问题描述的很清楚。”，现在不知到导师给的这个方向的可行性，想求助一下各位大佬有什么看法，希望大家指点一下，很迷茫

Uus/pMeC6H4-/キ

你说的这个可能还不是最主要的问题（周期性固体表面小分子的催化反应找过渡态的研究大把多），不如先想想“煤的氧化”到底怎么描述吧，参考http://bbs.keinsci.com/thread-45874-1-1.html和http://bbs.keinsci.com/thread-50329-1-1.html的讨论。

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Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-3 22:47
你说的这个可能还不是最主要的问题（周期性固体表面小分子的催化反应找过渡态的研究大把多），不如先想想“ ...

谢谢老师的回答，这个方向是煤系高岭石在提纯去除里面的有机杂质（主要是煤）时是通过煅烧的方法，导师就让算这个，我觉得算这个应该主要是分子动力学，导师就是让用量子力学，让我找煤氧化的文章看，我看了一些，主要就是一些有机小分子含氧基团的氧化过程，大家用的软件基本都是Gaussian，但是组里没人会，只有ms，用dmol3复刻文章里的过渡态搜索过程总是失败，我现在研二下，所以不知道咋搞有点不知所措的意思

Uus/pMeC6H4-/キ

11223 发表于 2025-3-4 08:50
谢谢老师的回答，这个方向是煤系高岭石在提纯去除里面的有机杂质（主要是煤）时是通过煅烧的方法，导师就 ...

单说软件使用和入门方法的话，http://sobereva.com/355有详细介绍，M$并非最高效的选择。用量子化学（孤立体系）/第一性原理（周期性体系）做静态计算找过渡态、算反应能，以及用分子动力学的反应力场模拟变化过程、统计产物种类，这两种方法都可以研究化学反应，但是能处理的体系的时空尺度差别明显。

不过“煤系高岭石”怎么建模描述就需要首先考虑清楚，这是最大的制约因素。如果单纯是高岭石这样的周期性的无机硅铝酸盐体系，那计算研究有机小分子的反应还简单一点；加入煤这样的复杂有机物以后要取出有代表性、能算得动的结构就比较麻烦，正如上面那俩链接所讲的。

时间紧张的话，一方面通过上面的链接及时正确入门，一方面也要和导师讨论课题的重点难点，能换了最好（）

sobereva

周期表面体系我建议不要做过渡态的优化，过渡态的优化依赖频率计算，表面的分子的转动能级没办法分离，会被计入振动能级中（也许这种振动的统计方式是按照固体进行的），这样可能不可靠，包括零点能也不能这么计算，目前应该也没有任何一个程序能把这个问题描述的很清楚。

这个说法完全是胡说八道。找过渡态明明是研究表面反应问题最常用的方式之一。此人对过渡态的优化算法知之甚少，估计连常用的CI-NEB、dimer、QST2等方法的原理都不知道怎么回事。劝他看看此文
过渡态、反应路径的计算方法及相关问题
http://sobereva.com/44
多看点正经的讨论，别看来路不明的文字，免得被误导。

我对Dmol3的评价很*。看http://sobereva.com/508

顺带强烈建议通过北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/KFP）正经学学基础知识，掌握怎么用比Dmol3强大、快速、流行得多的CP2K做这种计算，避免绕弯路白费巨量时间。

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Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-4 10:16
单说软件使用和入门方法的话，http://sobereva.com/355有详细介绍，M$并非最高效的选择。用量子化学（孤 ...

好的，谢谢老师

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sobereva 发表于 2025-3-5 06:34
这个说法完全是胡说八道。找过渡态明明是研究表面反应问题最常用的方式之一。此人对过渡态的优化算法知之 ...

谢谢老师的回答，仔细看了两篇文章，对找过渡态方法的理解很有帮助