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一般有4种方式确定U：
1、凑实验带隙。
2、凑杂化泛函（如HSE）或者GW计算带隙。
前两个没啥好说的。
3、线性响应方法。
这里是有参考的http://muchong.com/html/201211/5237955.html，但部分内容阐述有些问题，在下面我做些讨论。如果体系只有一个Hubbard site，而且盒子也比较大的情况，大体流程应该是这样的：
(1)、计算一次SCF，然后保存该任务的电荷密度。
(2)、你需要指定响应势α，对于vasp设置LDAUTYPE=3的情形，原来的LDAUU就变成了α。
(3)、做分别施加响应势α（比如-0.8 0.6...-0.2 0.2 ...0.8）的计算，每次计算需要读取无响应情形（α=0）下的电荷密度。
(4)、收集施加响应势后的on site占据数，对于每个α势响应的计算结果都有两个部分，一个是基于α势响应但电荷密度未自洽的on site占据数n0，另一个是基于α势响应但电荷密度自洽后的on site占据数n。
(5)、线性拟合α值和n0以及n的关系，你就可以得到U=X0^-1-X^-1=dα/dn0-dα/dn。
进一步做以下讨论：
(1)如果体系有N个Hubbard site的话，就得依次计算第J个位点施加响应以及第I位点的占据数，此时响应系数dα/dn和dα/dn0都是NxN的矩阵，最后取对角化的U.
(2)对于周期性计算，因为α势施加后也是周期性的，与计算声子谱类似，需要构建超胞来消除镜像上的影响，可以使用超胞外推的方式来使结果收敛，如PRB 71, 035105 (2005)所讨论。当然构建超胞后的Hubbard site的数目也会成倍增加，为了缩减计算量还需要找出等价的响应系数避免重复计算。
(3)DFT直接响应出来的结果也未必正确，实际上随着U增加，响应得到的Uout应与实际输入的Uin呈现一定自洽的关系，PRL 97, 103001 (2006)表明经验上U较大的时候两者构成线性的关系。和木虫帖子里说的不同，该方法并不是原始构建超胞线性响应的平行版本，使用这种方法还是得构建超胞才能用于周期性体系。PRL 106, 118501 (2011)的SI中提供了一种别的方案，值得参考一下。这两种自洽方法必须要求程序同时在+U的情况下进行α势响应才能做，因此vasp也实现不了。
4、constrainted RPA
响应系数和U之间的关系可以写成Dyson方程的形式，所以可以采用constrainted RPA的方法进行求解，不过我没有专门研究过这个，你可以PRB 74, 125106(2006)，目前我不知道有哪些程序支持。 |
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发表于 Post on 2017-7-7 14:54:02
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