请问计算单线态氧与三线态氧要如何设置自旋

dazzle0829

大佬们求助，我在计算时需要比较一下体系吸附基态和激发态氧气的能垒。请问如何设置氧气的单线态和激三线态，本来打算在electronic configuration那里直接修改自旋的，但是感觉不太对。

卡开发发

三重态是在那边改，改完之后castep的选项卡勾选use formal spin，以及打开自旋极化。
单重态直接把自旋极化关了就行。

dazzle0829

卡开发发 发表于 2020-9-25 17:22
三重态是在那边改，改完之后castep的选项卡勾选use formal spin，以及打开自旋极化。
单重态直接把自旋极 ...

卡开发发老师您好，我想追问一下，我理解的electronic configuration是修改原子轨道中电子的自旋态的。而单线态/三线态是对应分子轨道的，如果是在那里修改自旋的，具体是要怎么赋值（是只修改一个氧原子的自旋，另外一个不修改吗）？谢谢！

卡开发发

dazzle0829 发表于 2020-9-25 17:45
卡开发发老师您好，我想追问一下，我理解的electronic configuration是修改原子轨道中电子的自旋态的。而 ...

三重态的话两个O各自给一个自旋就行。electronic configuration的设置确实是设置原子的磁矩，但体系的密度和自旋密度是由原子的叠加起来的，CASTEP中自旋在SCF中是可以优化的，之后在SCF迭代后得到的结果就是整个体系的，一般如果多个多重态都能存在初始猜测的磁性靠近哪种就比较容易优化到哪个态上。这也是为什么我一直和大家强调磁矩要初猜，并不能只打开自旋极化就行。

dazzle0829

卡开发发 发表于 2020-9-25 19:34
三重态的话两个O各自给一个自旋就行。electronic configuration的设置确实是设置原子的磁矩，但体系的密 ...

谢谢老师指点，如果用dmol3,勾选spin unrestricted，和use formal spin，再设置好氧的自旋，应该也可以达到同样的目的吧？

卡开发发

dazzle0829 发表于 2020-9-25 20:24
谢谢老师指点，如果用dmol3,勾选spin unrestricted，和use formal spin，再设置好氧的自旋，应该也可以达 ...

可以，道理是一样的。

dazzle0829

卡开发发 发表于 2020-9-25 22:30
可以，道理是一样的。

感谢卡开发发老师指点！

liutianyang0531

卡开发发 发表于 2020-9-25 22:30
可以，道理是一样的。

你好老师，想追问一下。我的体系是想计算不同自旋多重度的金属单原子催化剂的催化活性，那这个对应不同单原子的自旋多重度该如何设置呢

wzkchem5

liutianyang0531 发表于 2021-9-10 08:06
你好老师，想追问一下。我的体系是想计算不同自旋多重度的金属单原子催化剂的催化活性，那这个对应不同单 ...

最简单的方法是查阅文献，看这种金属单原子主要的自旋态有哪几个，或者从分子轨道理论分析有哪些可能的自旋态。既然你研究的就是“不同自旋多重度的”金属单原子催化剂的催化活性，那只能把所有可能的自旋态都算一遍，没有捷径

liutianyang0531

wzkchem5 发表于 2021-9-10 16:29
最简单的方法是查阅文献，看这种金属单原子主要的自旋态有哪几个，或者从分子轨道理论分析有哪些可能的自 ...

谢谢老师的回答。我现在知道单原子的自旋状态。现在的问题是如果用VASP计算的话，我需要打开磁性并且指定磁性，看到手册上有一个NUPDOWN参数，物理意义指的是上下自旋电子之差，但经过测试发现，这个参数实际改变的是体系总的磁矩而不是单个原子的。而如果直接设定MAGMOM的话，通过优化最终的结果也优化不到自己指定的磁矩，想请教一下老师有没有其他方法。谢谢

jumtoguo

卡开发发 发表于 2020-9-25 17:22
三重态是在那边改，改完之后castep的选项卡勾选use formal spin，以及打开自旋极化。
单重态直接把自旋极 ...

氧气的基态不是三重态吗？激发态才是单重态吧？？？？