求助：Dmol3结构优化含过渡金属的大体系，多次不收敛，请问一下哪里设置得不合理？

fuhua

输入信息如下：
# Task parameters
Calculate                     optimize
Opt_energy_convergence        2.0000e-05
Opt_gradient_convergence      4.0000e-03 A
Opt_displacement_convergence  5.0000e-03 A
Opt_iterations                75
Opt_max_displacement          0.3000 A
Initial_hessian               improved
Symmetry                      on
Max_memory                    2048
File_usage                    smart
Scf_density_convergence       1.000000e-05
Scf_charge_mixing             2.000000e-01
Scf_diis                      6 pulay
Scf_iterations                200

# Electronic parameters
Spin_polarization             restricted
Charge                        0
Basis                         dnp
Pseudopotential               none
Functional                    gga(p91)
Aux_density                   hexadecapole
Integration_grid              medium
Occupation                    thermal 0.0050
Cutoff_Global                 4.5000 angstrom

# Calculated properties
输入后的收敛趋势如下图所示。

.outmol文件最后一行的收敛信息如下图所示：

底物结构如图所示，然后又在底物上加了一个有机分子一起优化的，请问一下是哪里设置得不合理导致的不收敛。用的DMOL3模块，PW91、PBE泛函都试过，DND、DNP基组也都试了，最大迭代次数50、100也都试过，SCF循环次数100、200、250也都试过，use smearing 0.005、0.01也都试过，全电子、赝势DSCP也试过，加色散矫正OBS、TS也都试过，产物加上一个正电荷以及不加也都试过，核数也开到了服务器的最大70多核，经过了十几次优化结构都不收敛，请问一下是什么原因呢，有没有大神帮忙解答一下？感谢啦~

fuhua

status文件如下图

卡开发发

fuhua 发表于 2024-8-3 07:43
status文件如下图

结构优化不收敛你去改smearing和赝势和SCF的步数并没有啥作用。你可能得先考虑一下你的结构本身是不是一个合理的结构。

fuhua

卡开发发 发表于 2024-8-3 11:58
结构优化不收敛你去改smearing和赝势和SCF的步数并没有啥作用。你可能得先考虑一下你的结构本身是不是一 ...

嗯 好的 谢谢您~ 我再仔细检查调整一下自己的产物结构 再看看能不能收敛

fuhua

检查后发现羰基氧被拉长后，碳原子应该带一个正电荷，于是我给产物的碳原子加上了一个形式电荷，我想再请问一下，形式电荷在properties里面加了之后，还需要在结构优化的面板上的charge上面输入吗？

卡开发发

fuhua 发表于 2024-8-3 17:16
检查后发现羰基氧被拉长后，碳原子应该带一个正电荷，于是我给产物的碳原子加上了一个形式电荷，我想再请问 ...

1、对于量子化学方法而言，严格说只能整体加。
2、你体系到底带多少电荷，是不是自由基，有没有未配对电子，这些通过基础化学知识就可以判断，也应当要判断。
3、目前尽可能不要用LDA类型的交换关联泛函，LDA类型的泛函会高估键能。（虽然LDA在特定场景有应用，但如果你不是很了解这种情况建议不要使用）。
4、这种体系DMol3效率很低，建议使用Gaussian或者ORCA来算，你需要补充一些基础。

fuhua

卡开发发 发表于 2024-8-3 20:54
1、对于量子化学方法而言，严格说只能整体加。
2、你体系到底带多少电荷，是不是自由基，有没有未配对电 ...

好的好的 非常感谢~ 下一步打算换泛函试一下 然后再用高斯试一下~谢谢您~

卡开发发

fuhua 发表于 2024-8-3 21:20
好的好的 非常感谢~ 下一步打算换泛函试一下 然后再用高斯试一下~谢谢您~

建议直接更换Gaussian或者ORCA，这么大点的体系DMol3基本效率上跑不出什么优势来，而且有条件应该使用杂化泛函和更大的基组。

fuhua

卡开发发 发表于 2024-8-3 21:25
建议直接更换Gaussian或者ORCA，这么大点的体系DMol3基本效率上跑不出什么优势来，而且有条件应该使用杂 ...

好嘞好嘞 非常感谢~