关于CP2K中添加限制势做AIMD模拟的问题求助

GoodNight

想做一个水分子诱导催化剂表面重构的模拟，因此希望通过添加限制势来实现让水分子靠近催化剂表面，导致催化剂表面重构。

具体做法是参考这篇文献(doi.org/10.1021/acscatal.8b01232)中的SI部分(见图1)。



我在inp文件中对限制势的设置如图2。其中1-141是指定所有水分子中的原子，Z0取值为催化剂表面的z值，B是参考文献公式计算近似取的值。具体文件见附件。



用NVT跑了2.7ps，结构从图3变为了图4。



求助的问题是：1.目前的结果看来水分子中有一部分往上走，有一部分往下走，这是否说明催化剂(Cu2O)表面对水分子吸附的影响要强于限制势的影响(即不加限制势情况下跑NVT也能得到这种结果，加限制势用处不大？) 2.如果希望真空层上方的水分子全部靠近催化剂表面，甚至发生水的解离应该怎么做？

Weldingspock

没有跑过类似的体系，但是好奇一下2ps过后的水分子分布一点都不随机。尤其是上方的水分子部分

GoodNight

您好，我觉得不随机主要可能有两个因素影响，一个是加的限制势，一个是催化剂对水的相互作用。我认为是限制势的影响起到了作用，但我想知道并讨论的是：1）理论上来讲，不加限制势去跑NVT，靠Cu2O对H2O的相互作用是否也能得到类似的结果(即限制势影响很小)？。2）不管如何，从结果来看目前所加的限制势并没有达到我想要的结果(想让水全部下来靠近催化剂表面，水发生解离)。要达到此效果，按那篇文献所展示的图来看，是否需要对限制的FUNCTION按Z进行分段？(在离催化剂表面较远的上部施加一个常数的限制势，而在离催化剂表面较近处施加一个随|(Z-Z0)|的减小而减小的函数？如果这样不行不知道还有没有其他方法可以实现，希望能够得到指点，其他问题也欢迎讨论。

sobereva

直接跑固-液界面体系，可以当三维周期性计算，上、下层发生的现象也可以都研究