CP2K使用GFN1-xTB方法Convergence一直不变卡住

ccchxy · 发表于 Post on 2025-1-27 11:17:23

请问大家有碰到过CP2K使用GFN1-xTB方法时，Convergence一直不变卡住的情况吗？
附带文件为输入文件及log文件

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-1-27 11:28:03

本帖最后由 Uus/pMeC6H4-/キ于 2025-1-27 11:29 编辑

这个水溶液体系为什么只有硫酸氢根，确定电荷为0、自旋多重度为1吗？另外GFN1-xTB对于液态水的描述据说是不够准确，如果这个变胞优化是为了跑分子动力学做准备，不如直接上常规的DFT，比如最经典的PBE-D3(BJ)/DZVP-MOLOPT-SR-GTH，对当前尺寸的体系和计算资源一天大概可以跑完。

ccchxy · 发表于 Post on 2025-1-27 11:29:49

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-1-27 11:28
这个水溶液体系为什么只有硫酸氢根，确定电荷为0、自旋多重度为1吗？另外GFN1-xTB对于液态水的描述据说是不 ...

老师，这个我额外添加了H3O+平衡电荷，确定电荷为0、自旋多重度为1
我这个体系在这个GFN1-xTB方法下，分子动力学也出现同样的现象，所以我想从cellopt开始，结果发现也无法运行，请问是软件BUG吗？

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-1-27 11:40:17

当前体系scf难收敛，参数上，可以参考帖子里的解决方法《CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法》（http://bbs.keinsci.com/forum.php ... 6&fromuid=58653）；体系上，硫酸的氧硫键有些过长了，可以把键长改小0.1-0.15A以后再试。

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-1-27 11:43:47

ccchxy 发表于 2025-1-27 11:29
老师，这个我额外添加了H3O+平衡电荷，确定电荷为0、自旋多重度为1
我这个体系在这个GFN1-xTB方法下，分 ...

哦哦，看到了。注意到当前结构的水分子取向还比较随机、未形成氢键网络，想必是packmol之类构建的吧；这样的结构里原子间接触多少还不太合理，会存在显著的排斥，很可能GFN1-xTB理论方法处理不好，所以未见得是CP2K的问题。我说还是应该换成DFT，以我的经验，2楼的计算级别做水溶液体系优化和分子动力学是肯定合理的。

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-1-27 11:54:27

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-1-27 11:43
哦哦，看到了。注意到当前结构的水分子取向还比较随机、未形成氢键网络，想必是packmol之类构建的吧；这 ...

这边的水确实取向蛮随机的，我感觉可以考虑用gmx的solvate指令加溶剂。这样水的部分是平衡过的水盒子，结构会合理一点。

ccchxy · 发表于 Post on 2025-1-27 11:55:46

Stardust0831 发表于 2025-1-27 11:40
当前体系scf难收敛，参数上，可以参考帖子里的解决方法《CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法》（http://bbs.k ...

老师，这个硫酸根调整长度我试过了，还是一样的情况，Convergence一直不变卡住

ccchxy · 发表于 Post on 2025-1-27 11:56:50

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-1-27 11:43
哦哦，看到了。注意到当前结构的水分子取向还比较随机、未形成氢键网络，想必是packmol之类构建的吧；这 ...

这个PBE方法我之前一直在用，然后最近有个需求就是大量但不需要很准确，就想用GFN1-xTB方法，结果发现硫酸这个体系一直有问题，同样的磷酸、盐酸没有问题

ccchxy · 发表于 Post on 2025-1-27 11:58:20

Stardust0831 发表于 2025-1-27 11:40
当前体系scf难收敛，参数上，可以参考帖子里的解决方法《CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法》（http://bbs.k ...

老师，还有个情况，这个不是scf难收敛，是Convergence一直不变卡住，在大概三轮SCF收敛后突然出现这个情况，这个正常吗？

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-1-27 12:12:16

ccchxy 发表于 2025-1-27 11:56
这个PBE方法我之前一直在用，然后最近有个需求就是大量但不需要很准确，就想用GFN1-xTB方法，结果发现硫 ...

要不试一下把体系缩小，或者硫酸氢根换成硫酸根（毕竟硫酸二级电离的pKa在2左右），再看看还有没有这样的情况。

上面说到SCF收敛难（和Convergence卡住/震荡是一个意思）的问题，又仔细看了下输入文件，用OT且开&OUTER_SCF的情况下，内循环迭代次数上限128太大了，按4楼社长博文的说法应当改小点。

（顺便问一句，你也是在跑分子动力学训练机器学习势么……说实话我觉得拿GFN1-xTB级别的输出做训练集没啥意义，精度和速度两方面都没有突出优势。）

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-1-27 12:20:25

ccchxy 发表于 2025-1-27 11:55
老师，这个硫酸根调整长度我试过了，还是一样的情况，Convergence一直不变卡住

给出调整键长后的结构文件

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-1-27 12:24:48

跑了一下，能收敛，但是可能因为O-S键太长了，结构优化的轨迹有些问题。

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-1-27 14:00:23

Stardust0831 发表于 2025-1-27 12:24
跑了一下，能收敛，但是可能因为O-S键太长了，结构优化的轨迹有些问题。

哎，你用的2023.1版本的CP2K可以收敛？我自己拿2024.2版的重复，也和楼主一样没法收敛。拿新版的关键词IGNORE_CONVERGENCE_FAILURE忽略不收敛的问题硬跑了几步，发现轨迹和你的类似，硫酸根附近成键异常、整个体系随盒子减小在收缩，水分子的氢氧键也在变短。我觉得实际上SCF能收敛反而不对劲，毕竟结构都是异常的，更合理的运行就应该及时报告SCF不收敛并终止计算。

当前体系的优化涉及两过程，一是调整分子取向和键长键角等、消除不合理接触形成氢键网络的过程，二是调整盒子尺寸、使密度能平衡外压的过程。看起来CP2K用GFN1-xTB做变胞优化的轨迹根本不涉及前者，而对后者也只是简单放缩整个体系的尺寸，这样说来可能确实软件有问题。此事在科音的第一性原理培训班中分子动力学跑无定形硅的例子亦有记载。

建议楼主检查下GFN1-xTB跑的磷酸和盐酸水溶液的变胞优化轨迹，我怀疑也有类似当前硫酸体系的问题，但被IGNORE_CONVERGENCE_FAILURE掩盖了。

Stardust0831 · 发表于 Post on 2025-1-27 15:49:16

可以试试我改的输入文件，我把PRECONDITIONER改成FULL_ALL以后就收敛了，EPS_SCF是1.0E-06。也把键长改过了，轨迹依然异常。初步怀疑是GFN1-xTB的问题，优先考虑换PBE-D3(BJ)/DZVP-MOLOPT-SR-GTH看看。

ccchxy · 发表于 Post on 2025-1-27 22:01:35

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-1-27 14:00
哎，你用的2023.1版本的CP2K可以收敛？我自己拿2024.2版的重复，也和楼主一样没法收敛。拿新版的关键词IG ...

对感觉是GFN1-xTB在cp2k里存在问题我后续使用PBE-D3(BJ)/DZVP-MOLOPT-SR-GTH 谢谢！

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