用MS计算，如何确定原子磁化强度，如何确认材料获得了正确的磁化状态。

shuaima

大家好，本人用Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn过渡金属掺杂碲化物，做了HER,OER计算，所用的是MS中的Dmol3模块，现在被问到的以下问题：The authors applied unrestricted spin polarization in their calculations. Was this needed or did the system adapt converge to a spin unpolarized solution? What was the initial magnetization for the different atoms? How did the authors confirm that they obtained the correct magnetization state. This information is useful to provide in the SI for reproducibility.（在计算中应用了不受限制的自旋极化。这是必须的，还是系统适应了收敛到一个自旋不极化的解?不同原子的初始磁化强度是多少?如何确认他们获得了正确的磁化状态?这一信息对于在SI中提供重现性是有用的。）
请问原子的初始磁化强度怎么找，又如何确认获得了正确的磁化状态呢？

卡开发发

initial magnetization指的不是初始磁化强度，而是初始磁矩，对固体或表面计算来说，进行非限制自旋计算的时候应该要进行磁矩的初始猜测，审稿人希望你把这个每个原子初始猜测值给他，并说明这种猜测方式得到的是正确的磁序（这是因为如果按照不正确的猜测方式也能算出来，但未必是合理结果）。

shuaima

卡开发发 发表于 2024-7-11 05:37
initial magnetization指的不是初始磁化强度，而是初始磁矩，对固体或表面计算来说，进行非限制自旋计算的 ...

非常感谢老师的回答，但是我用materials studio中的Dmol3模块计算中只有设置的是否勾选自旋极化和是否是金属，具体的每个原子的初始猜测值从哪里看呀，而且怎么说明得到的是正确的磁矩呢。非常希望得到您的解答

卡开发发

shuaima 发表于 2024-7-11 20:14
非常感谢老师的回答，但是我用materials studio中的Dmol3模块计算中只有设置的是否勾选自旋极化和是否是 ...

菜单->Modify->Electronic Configuration->Formal Spin下面这几个选项，主要是方向和大小，同时确保勾选DMol3 calculation选项卡当中Spin Unrestricted和Use Formal Spin两个选项，此时初始磁矩会按照上述Formal Spin的设置进行初猜，否则初始值将为0。

shuaima

卡开发发 发表于 2024-7-12 08:15
菜单->Modify->Electronic Configuration->Formal Spin下面这几个选项，主要是方向和大小，同时确保勾选D ...

感谢老师答疑，再请问下我用的碲化物基底去掺杂的过渡金属单原子，因为碲化物基底为反铁磁性是否可以初始磁矩设置为零，过渡金属为铁磁性而把初始磁矩设置为5

卡开发发

shuaima 发表于 2024-7-12 15:20
感谢老师答疑，再请问下我用的碲化物基底去掺杂的过渡金属单原子，因为碲化物基底为反铁磁性是否可以初始 ...

最好不要，如果是反铁磁体系肯定原子磁矩有正有负，建议也做一下合理初猜。

liuxp

卡开发发 发表于 2024-7-12 15:41
最好不要，如果是反铁磁体系肯定原子磁矩有正有负，建议也做一下合理初猜。

借个楼 请问一下卡卡老师 我在用dmol3的时候算NRR 小分子放在表面以后，开启自旋以后自洽场收敛标准设定为10-6，但是scf在10-5的时候开始震荡 始终收敛不到10-6，但是把自旋关闭 他就可以正常收敛 但是Max. Displacemen Max.Force  基本上不再变化，平行于收敛的那条线

卡开发发

liuxp 发表于 2024-7-12 16:35
借个楼 请问一下卡卡老师 我在用dmol3的时候算NRR 小分子放在表面以后，开启自旋以后自洽场收敛标准设定 ...

如果体系确有磁性应该像上面提到那样开自旋极化并且设置初始磁矩，如果难收敛这种情况可以适当考虑DIIS size稍微大点看看。还是看看你实际的体系再进行进一步分析？

liuxp

卡开发发 发表于 2024-7-12 18:02
如果体系确有磁性应该像上面提到那样开自旋极化并且设置初始磁矩，如果难收敛这种情况可以适当考虑DIIS s ...

我这个结构是La2CuO4,设置的下面的参数

卡开发发

liuxp 发表于 2024-7-12 18:58
我这个结构是La2CuO4,设置的下面的参数

1、是吸附的是自由基，要考虑自旋极化，可能得猜一下N上的磁矩。
2、吸附的位点可能需要摆放一下，这方面比较看化学直觉，我没啥特别好的办法。

liuxp

卡开发发 发表于 2024-7-12 21:04
1、是吸附的是自由基，要考虑自旋极化，可能得猜一下N上的磁矩。
2、吸附的位点可能需要摆放一下，这方 ...

1.勾选上 Use formal spin as initial 可以吗 让他自己猜一个 。2.优化后构型跟我一开始摆放的发生了很大的变化，也有可能是我摆放的不合理。

卡开发发

liuxp 发表于 2024-7-12 21:23
勾选上 Use formal spin as initial 可以吗 让他自己猜一个 。

不行，use formal spin就是按照设置的formal spin来，前提就是formal spin需要你去设置。

liuxp

卡开发发 发表于 2024-7-12 21:29
不行，use formal spin就是按照设置的formal spin来，前提就是formal spin需要你去设置。

那卡卡老师 应该怎么样考虑氮的磁矩

卡开发发

liuxp 发表于 2024-7-12 21:54
那卡卡老师 应该怎么样考虑氮的磁矩

你可以猜1看看，这需要一些结构化学的知识，作为验证建议在属性计算当中打开布居分析。

shuaima

卡开发发 发表于 2024-7-12 15:41
最好不要，如果是反铁磁体系肯定原子磁矩有正有负，建议也做一下合理初猜。

请问卡卡老师，在设置初始磁矩的时候，如果期望整体是无磁性的，是不是所有原子设置的磁矩正负加和整体为零呢?