求助催化计算的框架选择

ghifi37

准备搭建一个高通量计算的软件平台，计算对象是有机分子（大约20来个原子）在催化剂表面进行的反应；
催化剂会有过渡族金属（计划不超过第5周期）、合金、金属氧化物和金属盐；
主要涉及到确定能量最低吸附位和吸附能、过渡态、反应路径的计算。

现在采用包含VTST的VASP进行计算，不同催化剂分别有60-100个原子，固定下两层，真空层约20A，开SPIN和vdw-dft，meta-gga，k-point 331
采用AVX512和GPU加速，跑24核，力收敛 0.05eV/A，优化一个吸附位要5-10天。
尝试过先在gamma点优化后再用331算能量，此时用单点能计算的吸附能完全不对；如果继续relax，最终的能量与331直接优化后的能量也差了大零点几个eV；
后面想直接用DFT-D4(3)替换vdw-dft，省点时间；
但如果把力收敛改为能量收敛，有时候VASP找不到局部最低点（更别说全局最低点）；
如果算过渡态的话，条件总dist<5A，跑了十多二十天看不到眉目。

个人对现有框架的感觉是：结构合适，有很多三方软件可以辅助分析，但计算速度太慢，也不能进行波函数的分析。

前段时间在论坛中请教了加速软件的推荐，感谢坛友的指点，现在有个大概思路，可能的途径有以下两种：
a、采用LCAO基组的pbc，比如gaussian-pbc、pyscf或Siesta，利用密度拟合加速
      关于此方案，想请教下：
      1、是不是所有采用LCAO基组的周期性计算软件都能设置k-points？
      2、哪个软件在这样的计算体系中速度较快？
      3、pyscf采用geomeTRIC和PyBerny进行结构优化，如何固定部分原子？
b、直接换成非周期软件，利用团簇来模拟，除反应面上外，固定其它面的原子。试过orca的RI加速，感觉挺快的
      对于此体系，也存在不少困惑，想请教下：
      4、对于催化反应来说，只算gamma点可能会被质疑，有没比较合适的解释？
      5、对于金属键来说，边界加氢或者背景电荷好像都不合适，如何处理边界比较合适？
      6、因后续要做能带分析，采用轨道来模拟能带有没啥大问题？
      7、团簇如何relax晶格？
8、还有没更合适更快的计算软件或框架可以推荐下？最好是免费的。感谢关注和回复！

卡开发发

ghifi37 发表于 2020-4-7 22:03
我在SIESTA里用Dojo的PBE赝势比较了现有的体系结果，当泛函用PBE时，差得还好，但当用RPBE泛函时，结果就 ...

1、我不确定你的数据是实验值还是和平面波的结果去做的比较。
2、即便出现较大的偏差，也可能是基组没有经过优化引起的，看看增大基组是否会有一些改善。
3、其他ONCV理论上是可以使用的（比如SG15），不过也没办法确定是不是有什么bug。

ghifi37

卡开发发 发表于 2020-3-10 16:55
LUA的部分在新版本的手册有提到，你可以看看。ASE我倒是没试过，手头服务器系统比较老，各种问题。
平面 ...

我在SIESTA里用Dojo的PBE赝势比较了现有的体系结果，当泛函用PBE时，差得还好，但当用RPBE泛函时，结果就有最大近100%的偏差了。计划生成RPBE的优化泛函，但不知道啥原因，Dojo的html格式数据一直下不下来，计划暂被搁置了。根据自己以往经验，PBE赝势和RPBE泛函搭配也不应该结果如此离谱，想请教下您关于此方面的经验？除了Dojo，SIESTA还能用其它ONCV赝势吗？

卡开发发

ghifi37 发表于 2020-3-10 14:56
也是，直接和pw的结果比较是最省事的办法，可惜VASP的结果我也觉得有点不靠谱。过渡态准备用ASE弄，毕竟 ...

LUA的部分在新版本的手册有提到，你可以看看。ASE我倒是没试过，手头服务器系统比较老，各种问题。
平面波比较没必要非得去比VASP，同样支持Dojo的还有Abinit吧，不过这玩意我很少用，基本上都是QE。

ghifi37

卡开发发 发表于 2020-3-9 19:57
所以最好测试一下，看看会不会有什么比较怪异的情况，比如价电子数目定义在两种赝势不同（比如半芯态）， ...

也是，直接和pw的结果比较是最省事的办法，可惜VASP的结果我也觉得有点不靠谱。过渡态准备用ASE弄，毕竟这个好控制。LUA关于过渡态的项目没找到，能否告知下名称？我了解下性能如何，找过渡态太折腾了。
不知前辈用下来哪个程序找得快准？有没比较过TSASE和Gaussian的性能？

卡开发发

ghifi37 发表于 2020-3-9 19:47
在Gitlab里有个Branch有PSML转换，除与PSML相关的代码外，其它代码更新是与master同步的。我用了一段时间 ...

所以最好测试一下，看看会不会有什么比较怪异的情况，比如价电子数目定义在两种赝势不同（比如半芯态），或者个别赝势可能会出现截断半径过长，或者赝势直接迁移过来出现ghost states的问题，找一些小的体系可以和平面波的结果比较一下，程序不报错不表示算出来的结果一定可靠。

另外过渡态计算可以通过LUA控制，有人写了现成的LUA脚本，不过我这边安装LUA没测试成功；你也可以用ASE调用NEB或者用Gaussian调用SIESTA做过渡态。

ghifi37

卡开发发 发表于 2020-3-9 19:40
SIESTA应该只是做了读取PSML格式的组件，但并未正式发放出来。

在Gitlab里有个Branch有PSML转换，除与PSML相关的代码外，其它代码更新是与master同步的。我用了一段时间感觉挺正常的，就是不知道直接用dojo赝势有没啥风险。

卡开发发

ghifi37 发表于 2020-3-9 19:31
请问如果直接采用PseudoDojo的psml赝势，应该不用测试了吧？文章里给了很详细的测试结果

SIESTA应该只是做了读取PSML格式的组件，但并未正式发放出来。

ghifi37

卡开发发 发表于 2019-12-19 00:26
最好找小体系严格测试测试，差别不大的话就行。

请问如果直接采用PseudoDojo的psml赝势，应该不用测试了吧？文章里给了很详细的测试结果

卡开发发

chrinide 发表于 2019-12-19 19:43
可以试试中科大任老师组里开发的ABACUS程序  http://abacus.ustc.edu.cn/
有成熟的赝势(SG15)和基组，速度 ...

有相同的问题，就是没过渡态的算法，可能得想办法用其他的程序去调用来做能量和力。

ghifi37

xtb计算周期性体系目前还不完善，我用gfn 1算晶格系数，结果偏差还有点大。
log里的结果与xtbopt里的也不一致，总之还有些不少bug。
可能还要等它稍微完善点才好用。

ghifi37

登登 发表于 2019-12-19 09:55
这是预发行版吧，xtb最近好像加了挺多周期性的内容，但可以引用的资料比较少，希望能多出点测试的文章。
...

是的，太新了点，资料不好找，官网的manual还是针对6.1的。特别是关于pbc的资料更少。
xtb说是支持POSCAR文件，但我按常规xtb的要求，把POSCAR作为参数传递进去，报错没有坐标信息。
教程里举例，通过xtb.py wrapper调用，可我怎么都找不到xtb.py文件。
请教大家，有人知道怎么在xtb里用POSCAR吗？

ghifi37

chrinide 发表于 2019-12-19 19:43
可以试试中科大任老师组里开发的ABACUS程序  http://abacus.ustc.edu.cn/
有成熟的赝势(SG15)和基组，速度 ...

好的，谢谢介绍，我了解下看看是否合适啊！

chrinide

可以试试中科大任老师组里开发的ABACUS程序  http://abacus.ustc.edu.cn/
有成熟的赝势(SG15)和基组，速度足够快，DZP基组精度(<ΔDZP-WIEN2k> = 3.07 meV/atom,非常精确了)和速度达到比较好的平衡，应该可以满足你的需求。支持的赝势是QE的UPF格式，你也可以选用ABINIT组里开发的更准确的ONCVPSP-PBE-PDv0.4赝势，很灵活

登登

ghifi37 发表于 2019-12-18 16:08
Feature preview for version 6.3.0
periodic boundary conditions for GFN1-xTB Hamiltonians

这是预发行版吧，xtb最近好像加了挺多周期性的内容，但可以引用的资料比较少，希望能多出点测试的文章。